喷气燃料/柴油混合燃料燃烧及颗粒物特性
时间：2023-02-08 11:30:06 来源：柠檬阅读网 本文已影响 人 
王 建， 何网召， 安美生
(1.江苏大学 汽车与交通工程学院，江苏 镇江 212013;2.中车戚墅堰机车有限公司，江苏 常州 213011)
柴油机排放的颗粒物是大气污染的重要来源之一，对环境和人体有着严重的危害，颗粒物因其质量轻、粒径小易被人体吸入，导致呼吸道以及心血管疾病，甚至具有潜在的致癌风险，相应的排放法规对柴油机颗粒物的限值日益严格。颗粒捕集器(DPF)是降低尾气颗粒物排放的有效措施之一，而颗粒物的微观结构和氧化特性等理化特性为相应的颗粒捕集器的控制策略以及再生效率提供理论依据[1-5]。
研究表明，颗粒物的理化特性与燃料性质有着极其密切的关系，发动机燃用不同的燃料，颗粒物的微观结构和氧化特性也有所区别。Agudelo等[6]研究了柴油、麻风树甲酯以及棕榈油甲酯颗粒，发现麻风树甲酯和棕榈油甲酯的颗粒氧化活性更高。Uitz等[7]研究了燃料中芳烃含量对生成颗粒氧化活性的影响，研究表明燃料的芳烃含量越高，颗粒越易氧化。王玉梅等[8]基于Model和热重分析仪对P10(聚甲氧基二甲掺混体积分数10%)排气颗粒研究，结果表明相比于柴油，P10排气颗粒整体向小粒径方向偏移，颗粒中可溶有机组分(SOF)占比增加。张健等[9]通过X射线能谱仪以及高分辨率透射电镜对比分析了柴油(B0)、地沟油生物柴油(B100)和地沟油生物柴油调和油(B20、B50)4种燃料的排气颗粒，发现随着生物柴油掺混比的增加，颗粒物的平均粒径最高降低24.2%，当掺混体积分数增至50%时，颗粒物的活化能最低，颗粒的氧化活性最高。
相比于柴油，喷气燃料(RP-3)含碳量低，表面张力与运动黏度小，燃料的雾化效果更好，形成的混合气的质量更高，有利于充分燃烧，从而降低颗粒物等污染物的排放，并且RP-3与柴油相似相溶，能在不更改发动机结构的基础上直接与柴油掺混燃用[10-13]。因此近年来受到国内外学者的广泛关注和研究。Lee等[14-15]在一台高压共轨柴油机上对比研究了柴油和JP8喷气燃料的燃烧排放特性，研究表明相比于柴油，JP8喷气燃料具有更高的挥发性和点火延迟，滞燃期延长，预混燃烧增加。JP8喷气燃料降低柴油机颗粒物排放效果显著。王建等[16]研究了柴油/喷气燃料宽馏程混合燃料对柴油机燃烧与排放的影响，研究表明随着喷气燃料掺混体积分数的增加，在NOx没有明显变化的情况下能够大幅降低颗粒物的排放，改善了NOx与碳烟排放之间的trade-off关系。国内外学者对于喷气燃料的研究多集中于燃烧和排放特性，而对于RP-3/柴油混合燃料排气颗粒物理化特性的研究较少。因此有必要对柴油/喷气燃料混合燃料颗粒物特性进行研究。
笔者以不同体积分数的RP-3喷气燃料与柴油混合成RP-3/柴油混合燃料，通过试验的方法，探讨燃用不同RP-3掺混比混合燃料对颗粒物理化特性的影响规律。搭建柴油机试验台架，通过燃烧分析仪分析缸内燃烧过程，对不同RP-3掺混体积分数燃料排气颗粒进行采集，通过透射电镜与拉曼光谱，结合分形维数对颗粒的微观结构进行分析，基于热重分析仪对不同颗粒样品的氧化活性进行表征，以期在柴油机燃用RP-3/柴油混合燃料时，为DPF的设计、提高捕集效率、再生控制策略确定、延长再生周期提供理论依据。
1.1 试验装置与试验燃料
试验所用发动机为电控单体泵直喷式柴油机，主要技术参数如表1所示。台架试验设备包括：奥地利AVL公司生产的INDIMODUL 622型燃烧分析仪、GH14P型压力传感器以及自制颗粒采集器。试验所用的柴油为市面所售国Ⅵ柴油，RP-3由江苏隆众石油化工公司生产，按照RP-3体积分数(以下简称掺混比)20%、40%、60%与柴油掺混，分别记为D80K20、D60K40、D40K60，纯柴油记为D100。配置后的燃料互溶稳定，无分层现象。燃料的理化性质如表2所示。
表1 试验柴油机主要技术参数Table 1 Main technical parameters of the tested diesel engine
表2 试验燃油的理化特性Table 2 Physical and chemical properties of tested fuel
采用日本电子株式会社JEM-2100场发式透射电子显微镜、美国Thermofisher公司生产的激光拉曼光谱仪和德国耐驰公司生产的STA449F3型热重分析仪对颗粒物的微观结构与氧化特性进行分析。JEM-2100场发式电子显微镜主要技术指标：最高放大倍数150万倍，加速电压200 kV，点分辨率0.23 nm，晶格分辨率0.14 nm；
激光拉曼光谱仪的技术参数如表3所示。
表3 拉曼光谱仪技术参数Table 3 Technical parameters of Raman spectrometer
1.2 试验方案
为采集足够多的颗粒物进行表征分析，选取试验工况为标定转速3600 r/min，100%负荷。分别燃用D100、D80K20、D60K40、D40K60，连续采集200个循环缸压数据进行计算分析；
利用颗粒采样系统进行颗粒物采集，采样流量为30 L/min，采样时间为50 min。
对采集颗粒物进行电镜和拉曼光谱分析，结合分形理论与五带拟合对颗粒物的团聚程度和石墨化程度进行定量表征。电镜观察前将颗粒物样品进行预处理：(1)将样品装入试管并滴入无水乙醇，置于超声波振荡器中振荡10 min；
(2)将振荡充分的样品进行离心处理(转速7000 r/min，时间3 min)；
(3)将颗粒悬浊液滴于铜栅网，白炽灯烘干制样。应用热重分析仪对颗粒物的氧化特性进行分析，结合Coats-Redfern法[17]对颗粒物的活化能进行表征。由于颗粒吸附的水和SOF会影响颗粒物氧化反应，使其氧化反应的动力学参数不准确，所以颗粒进行了除水和SOF[18]。试验从40 ℃加热至800 ℃，升温速率为20 ℃/min。设置进气流量50 mL/min，使用的反应气为O2，保护气为N2，对颗粒物进行加热试验，获取颗粒物的TG和DTG变化曲线。
2.1 燃烧特性分析
图1所示为不同掺混比混合燃料燃烧特性曲线。定义滞燃期为柴油机喷油始点与CA10之间的曲轴转角，燃烧持续期为CA10与CA90之间的曲轴转角，其中CA10为累计放热量为10%时对应的曲轴转角，CA90表示累积放热量为90%时对应的曲轴转角，放热率曲线如图1(a)所示。图1(b)所示为滞燃期和燃烧持续期。由图1(b)可知，随着RP-3掺混比的增加，滞燃期变长，燃烧持续期缩短。与D100相比，柴油机燃用不同掺混比燃料的滞燃期延长0.39～1.64° CA，燃烧持续期缩短0.21～0.86° CA。由表2可知，随着RP-3掺混比的增加，混合燃料的十六烷值降低，导致滞燃期变长，同时相比于柴油，混合燃料具有更低的黏度以及表面张力，因此其蒸发特性要优于柴油，从而在相同工况下其燃油蒸发破碎以及油气混合都优于柴油，加快了燃烧速率，使得燃烧持续期缩短。
图1(c)为缸内压力。与D100相比，柴油机燃用不同掺混比燃料的缸内压力峰值变化幅度不超过0.02 MPa，燃烧压力峰值对应的曲轴后移1.35～2.16° CA，随着RP-3掺混比的增加，缸内压力峰值变化不大，其对应的曲轴转角后移。这是因为随着RP-3掺混比的增加，混合燃料的十六烷值降低，燃烧始点推迟，使得燃烧压力峰值对应的相位后移。相比于纯柴油，燃用混合燃料的滞燃期延长，从而增加了预混燃烧的量，导致缸内压力上升，但滞燃期延长使得燃烧始点远离上止点，此时气缸容积变大，使得缸内压力降低，两者共同使得缸内压力峰值变化不大。图1(d)所示为缸内最高燃烧温度。由图1(d)可知，相比于纯柴油，混合燃料缸内最高燃烧温度升高了5～11 K。
图1 不同RP-3掺混比混合燃料的燃烧特性Fig.1 Combustion properties of blended fuels with different RP-3 blending ratios(a) Instantaneous heat release rate (R); (b) Ignition delay period and burning duration;(c) Cylinder pressure (p); (d) Maximum combustion temperature (T)
2.2 颗粒物微观形貌
图2所示为柴油机燃用D100、D80K20、D60K40和D40K60排气颗粒物TEM照片。由图2可见：4种混合燃料排放颗粒物均由多个基本碳粒子相互堆叠组成，基本碳粒子外观近似球形，图中颜色较深的区域表示基本碳粒子堆叠程度较高；
4种颗粒物在微观形貌上没有太大改变，整体上均呈现枝状、链状。
图2 混合燃料排放颗粒物的TEM照片Fig.2 TEM images of particles emitted from blended fuels(a) D100; (b) D80K20; (c) D60K40; (d) D40K60
为了进一步研究不同RP-3掺混比下的颗粒物微观结构，引入分形维数。分形维数是分形几何理论中最为重要的概念之一，被用来度量物体疏密程度最主要的指标。分形维数越大，颗粒物堆叠程度越高，反之则越低[19]。以D80K20排气颗粒为例，利用MATLAB对颗粒物TEM照片进行去噪、二值化处理，得到lgr与lgN(r)的关系，拟合成图3所示的线性关系，其中r为盒子半径，N(r)代表盒子的数量，直线斜率的绝对值为分形维数，R2为线性拟合回归系数，R2越接近1精度越高。表4为不同掺混比下颗粒物的分形维数。由表4可以看出，随着RP-3掺混比的增加，颗粒物的分形维数略有增加，D40K60排气颗粒的分形维数为1.9836，颗粒微观结构更加紧凑。这是因为随着RP-3掺混比的增加，排气颗粒粒径减小，颗粒物的比表面积更大，更易吸附可溶性有机物，颗粒物相互黏结堆积现象加剧[15,20]；
而随着RP-3掺混比的增加，混合燃料的运动黏度与表面张力减小，雾化效果更好，形成的可燃混合气质量更高，燃料燃烧充分，降低了燃油裂解成碳核的数量，并且燃烧持续期的缩短降低了基本碳粒子的凝并生长概率，因此随着RP-3掺混比的增加，颗粒物的分形维数略有增加。
图3 D80K20颗粒分形维数拟合曲线Fig.3 Fractal dimension fitting curve of D80K20 particles
表4 不同RP-3掺混比下混合燃料排放的颗粒物的分形维数Table 4 Fractal dimension of particles withdifferent RP-3 blending ratios
拉曼光谱作为一种分子结构研究的分析手段，常被用于研究颗粒物的碳排列方式[21]。图4(a)为D100颗粒物拉曼光谱原图和拟合图。利用五带拟合法拟合光谱曲线,截取一阶拉曼光谱图，进行背景扣除，降低背景噪声的影响，图4(b)中D1、D2、D4、G峰为Lorenzian拟合，D3峰为Gaissian拟合。用此方法继续对D80K20、D60K40、D40K60光谱图进行处理。以拟合光谱图中D1峰和G峰的光谱强度比值(ID1/IG)来表征颗粒物的石墨化程度，ID1/IG越大，颗粒物石墨化越低[9]。在D100、D80K20、D60K40和D40K60下燃料颗粒物ID1/IG分别为1.09、1.03、0.92、0.85，可见随着RP-3掺混比的增加，颗粒物的排列结构更加有序。原因在于相比于柴油，RP-3喷气燃料含有更多的芳香烃，生成的PAHs多于柴油，同时燃烧RP-3生成更多的乙烯、乙炔等物质，促进了苯环的生成，加深了颗粒物的石墨化程度，颗粒物更加有序。
图4 不同RP-3掺混比下混合燃料排放的颗粒物拉曼光谱和拟合曲线Fig.4 Raman spectrum and fitting curves of fuel-emitted particles with different RP-3 blending ratios(a) Raman spectrum of D100 particles; (b) Fitting curves of Raman spectrum
2.3 颗粒物氧化特性
图5为燃用D100、D80K20、D60K40和D40K60排气颗粒的TG与DTG曲线。一般来说，典型的TG与DTG曲线会出现2个明显的质量损失阶段，一个是颗粒物中SOF成分的氧化，一个是颗粒物中碳烟成分的反应，对应的温度分别为140～300 ℃ 和500～740 ℃，为了测算出相对准确的氧化反应的动力学参数，试验采用了文献[14]的方法，去除了颗粒物中SOF的影响，因此图5整体呈现出一个质量损失阶段。
图5 不同RP-3掺混比下混合燃料排放的颗粒物热重曲线Fig.5 Thermogravimetric curves of fuel-emitted particles with different RP-3 blending ratios(a) TG；
(b) DTG
为了评价颗粒物的氧化过程，选用3个特征参数；
起燃温度(Ti)、质量损失速率峰值温度(Tp)与燃尽温度(Te)。其中Ti(℃)为颗粒物质量损失速率为-0.1 %/℃时的对应温度，Tp(℃)为DTG曲线上质量损失速率峰值对应温度，Te(℃)为颗粒物质量分数为5%时的对应温度。
(1)
(2)
式中：c为反应物转化率，%；
T为热力学温度，K；
β为升温速率，K/min；
R为气体常数为8.31 J/(mol·K)；
A为频率因子；
f(c)为氧化反应动力学机理函数。
表5为D100、D80K20、D60K40和D40K60颗粒物特征温度和活化能。由表5可知，相比于D100，D40K60混合燃料排气颗粒的起燃温度(Ti)、质量损失速率峰值温度(Tp)和燃尽温度(Te)分别增加了21.8、25.3、24 ℃，活化能增加了21.0 kJ/mol。这是因为随着RP-3掺混比的增加，颗粒的氧化活性呈现下降的趋势。掺混RP-3的混合燃料排气颗粒粒径小，比表面积大，与氧的接触面积大，颗粒特征温度与活化能理应降低，但研究表明颗粒的氧化活性与颗粒的碳排列顺序密切相关，即颗粒碳排列越有序，颗粒的氧化活性越低[16,22]。而混合燃料的颗粒石墨化程度高于纯柴油，从而混合燃料排气颗粒氧化所需要的能量就更高，氧化活性降低。DPF是降低机外颗粒物排放最有效的装置之一，一般降幅能达到90%以上，其核心主要分为颗粒的捕集和再生2个阶段，当再生不足时，会影响下次捕集效率，同时残余的颗粒会导致内部载体温度急剧升高，从而发生融化等风险，影响DPF寿命[23-24]。因此将燃用RP-3/柴油混合燃料应用于柴油机时，应提高相对应的DPF再生温度，从而提高捕集效率与再生效率。
表5 不同掺混比下混合燃料排放的颗粒物特征温度和活化能Table 5 Characteristic temperature and activation energy of fuel-emitted particles with different blending ratios
(1)与D100相比，柴油机燃用RP-3/柴油混合燃料的缸内压力变化不大，变化幅度不超过0.02 MPa，缸内最高燃烧温度升高5～11 ℃；
燃烧相位推迟，燃烧压力峰值对应的曲轴后移1.35～2.16° CA，滞燃期延长0.39～1.64° CA，燃烧持续期缩短0.21～0.86° CA。
(2)D100、D80K20、D60K40和D40K60排气颗粒均由多个外观近似球形的基本碳粒子相互堆叠组成，整体上呈现出枝状、链状。随着RP-3掺混体积分数的增加，颗粒物的分形维数增加，团聚程度增加，颗粒物的结构更加紧凑。拟合光谱图中D1峰和G峰的光谱强度比值(ID1/IG)随着RP-3掺混体积分数的增加而增加，颗粒的石墨化程度加深，颗粒物内部碳结构更加有序。
(3)随着RP-3掺混体积分数的增加，颗粒的起燃温度、质量损失速率峰值温度、燃尽温度和氧化活化能升高，颗粒的氧化反应不易进行，再生时应提高相应颗粒捕集器的再生温度。
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