内蒙古呼包鄂区域冬季大气细颗粒物污染成因解析

杨颖川 叶倩 魏颖 陈学舜 陈焕盛 王威 吴林 王自发 , 2, 5

1 中国科学院大气物理研究所大气边界层物理与大气化学国家重点实验室, 北京 100029

2 中国科学院大学, 北京 100049

5 北京城市气象研究院, 北京 100089

4 中国环境监测总站, 北京 100012

5 中国科学院城市环境研究所区域大气环境研究卓越创新中心, 厦门 361021

近年来，随着我国经济的不断发展，工业化、城市化的进一步推进，以高浓度细颗粒物（PM2.5）引起的污染事件频繁发生。我国区域重污染在不断恶化，尤其是我国北方冬季，面临着非常严重的PM2.5污染问题（安俊岭等, 2012; Cao et al., 2014）。PM2.5对人体健康具有严重危害，其含有的有害物质可导致人体呼吸道及心脑血管等受到损伤。此外，PM2.5会影响辐射传输，细颗粒物的消光作用使大气能见度显著下降，对交通运输、城市运作产生不良影响。了解PM2.5污染事件的成因、特征及演变过程对大气污染防控及治理、改善大气环境具有重要支撑作用。

区域性的大气环境质量问题是我国大气环境污染防治工作的热点和难点。城市之间大气污染物相互影响及输送越来越明显，尤其是京津冀、长三角和珠三角等区域，受到外来污染物输送的影响不可忽视（Huang et al., 2011; 王跃思等, 2014; Tang et al., 2021）。内蒙古自治区经济发展核心区——呼包鄂地区（呼和浩特、包头、鄂尔多斯）位于全国“两横三纵”城市化战略布局中，属于资源能源型地区，其GDP（国内生产总值）占到了内蒙古自治区的68%以上，形成集电力、能源及钢铁为一体的西部经济圈，经济活动造成大气污染物排放不断增加，属于典型的颗粒物型污染城市。该地区位于我国北方的干旱区，气溶胶造成的能见度恶化事件日益增多，空气污染问题日渐凸显。内蒙古的地形及地理位置具有特殊性，地处亚洲中部蒙古高原的东南部，以高原为主，终年为西风环流控制。呼包鄂地区污染物受外来输送的影响不同于京津冀、长三角和珠三角等区域（李伊明等, 2020）。目前，有关京津冀、长三角、珠三角等地区大气污染的研究开展较多，而对于西北典型区域城市大气污染的研究有待进一步开展（王自发等, 2014; 余钟奇等,2020; 杨颖川等, 2020）。而且，针对内蒙古地区的研究大多局限于个别典型监测点，缺乏多点位和较大空间尺度研究以及对污染特征与气象条件等因素关系的整体评价（都仁吉雅, 2019; 王鹏, 2019; 李瑞英等, 2020）。

污染源排放和气象条件的共同作用决定了大气污染过程的发生发展。在本地污染源排放量基本不变的情况下，不利的气象条件是影响污染发生的直接原因（韩霄和张美根, 2014; Zhang et al., 2018,2019）。众多研究表明，天气形势、边界层结构、气象要素等对大气污染过程均存在显著影响（Chen et al., 2008; Demuzere et al., 2009; Fan et al.,2011）。赵敬国等（2015）和徐敬等（2007）研究指出，大气污染是由于污染物的输送及较差的大气扩散条件导致。赵妤希等（2019）发现，较低的边界层高度和持续小风会导致污染物的堆积.。还有研究指出，环流形势是污染发展和持续的主要原因（于庚康等, 2015），在边界层高度较低、湿度较高且风速较小时，污染物不易扩散。

随着近年经济的发展，呼包鄂地区大气污染问题越发突出，尤其是冬季，取暖燃煤量的大大增加使该地区大气污染物排放量迅速上升（李伊明等,2020），灰霾天气日数（或者PM2.5浓度超标天数）显著增多。因此，本文以2016年冬季内蒙古呼包鄂地区的几次污染过程为案例，利用气象模式WRF和大气气溶胶与大气化学模式IAP-AACM（The Aerosol and Atmospheric Chemistry Model of the Institute of Atmospheric Physics）对污染过程进行模拟，并结合PM2.5和气象要素观测资料对污染成因进行综合分析。首先根据PM2.5观测资料总结本次污染过程基本特征，再利用模式模拟分析此次污染过程中的气象条件和区域输送特点，量化本地源和外来传输对呼包鄂地区PM2.5浓度的贡献，最后探究呼包鄂地区空气质量变化对下游地区的指示性作用，为该地区大气污染防控和华北地区空气质量预报预警提供有益参考。

2.1 数据来源

本文所用的PM2.5浓度观测数据来自中国环境监测总站的小时平均数据（http://www.cnemc.cn/[2021-07-15]）。气象资料源自中国气象数据网（http://data.cma.cn/[2021-07-15]）的地面气象站逐小时观测资料，包括气温、相对湿度和风速等气象要素，并处理为日平均数据。模式模拟的数据也采用逐小时平均计算得到日均值数据。各个要素均选取2015年12月31日至2016年1月31日的数据。

2.2 模式及试验设置

2.2.1 模式简介

IAP-AACM模式是由中国科学院大气物理研究所自主研发的气溶胶和大气化学数值模式，该模式实现了从全球到区域尺度的多尺度模拟嵌套，可用于全球及区域范围的大气污染物分布和污染物跨界输送的研究。此外，IAP-AACM还作为中国科学院地球系统模式CAS-ESM（Earth System Model of Chinese Academy of Sciences）的分量模式（王自发等, 2020），进行大气化学和气溶胶的在线模拟计算，是气溶胶效应及气候变化的相关研究的有效工具。

IAP-AACM垂直方向采用地形追随坐标，水平方向采用可变的经度—纬度网格计算污染物的输送、扩散和沉降过程（王自发等, 2020）。模式采用CBM-Z气相化学机制，考虑硫酸盐、硝酸盐和铵盐的液相、非均相化学生成及二次有机气溶胶生成过程（Wang et al., 2019）。模式包含的气相物种主要包括SO2、NO2、CO和O3等，模拟的气溶胶包括黑碳、有机碳、硫酸盐、硝酸盐、铵盐及海盐和沙尘。模式中的人为气溶胶粒子分为细模态和粗模态，气溶胶粒径小于2.5微米为细模态，2.5～10微米为粗模态（Chen et al., 2015），模式模拟的PM2.5浓度为细模态各个组分浓度之和（Wei et al., 2019）。

IAP-AACM模式的气象场由全球WRF计算提供。全球WRF是中尺度WRF的扩展（Zhang et al., 2012），它主要用于全球天气研究和预报。它增加了经纬度的投影方式，也对行星常数、物理参数化和计时约定的规范做了改进，从而使其可以适用于全球气象场的模拟。而且，它可以做到多尺度嵌套，减少了全球尺度和中尺度模式的结构差异，并能够实现在所有尺度和过程之间的耦合。采用的主要参数化方案包括（Peckham et al., 2017）：微物理过程采用WSM3方案，长波辐射采用RRTM方案，短波辐射采用Dudhia方案，近地层采用MoninObukhov方案，陆面过程采用NoahLSM方案，边界层采用YSU方案，积云对流过程采用KainFritsch方案。

2.2.2 模拟试验设置

WRF和IAP-AACM模式均采用了三层嵌套区域，第一层区域覆盖全球，第二层区域覆盖东亚地区，第三层区域覆盖中国大部分省市，三个区域的分辨率分别为1°×1°、0.33°×0.33°和0.11°×0.11°。IAP-AACM模式在垂直方向上分成了20层，最低层约50 m，而顶层为20 km，其中约有10层位于3 km以下，以便更好模拟边界层的污染过程。模式最外层仅需要顶边界条件，内层的侧边界条件由外层提供。模拟时间为2015年12月1日到2016年1月31日，本文仅对2015年12月31日至2016年1月31日进行分析。

在本研究中，我们使用的模式版本为WRFv3.7.1。WRF模式的水平分辨率及模拟区域与IAP-AACM一致。大气分为31个垂直层，模式顶层为1000 Pa（10 hPa）。WRF输出结果被插值到IAP-AACM定义的垂直层。模式的初始和边界条件采用NCEP提供的逐6小时全球最终分析场数据FNL（Final Operational Global Analysis data，http://rda.ucar.edu/datasets/ds083.2/[2021-07-15]），分辨率为1°×1°。输入IAP-AACM模式的排放清单采用2010年为基准年的全球排放源数据HTAP-v2（http://htap.org/[2021-07-15]），并采用清华大学2016年的清单（Li et al., 2017; Zheng et al., 2018）对其中中国地区的排放清单进行更新，清单包含电力、工业、民用、交通和农业五大类人为排放源，涵盖10种主要大气污染物和温室气体。本研究中三层嵌套区域的排放源均由0.1°分辨率清单插值得到。图1为研究区域2016年1月与细颗粒物浓度密切相关的SO2平均排放强度的空间分布。

图1 2016年1月SO2平均排放强度（单位：μg m−3 s−1）的区域分布（黑框为研究区域，黑圈代表呼包鄂三市位置）Fig. 1 The regional distribution of the average emission intensity of SO2 (units: μg m−3 s−1) in January 2016. The black box represents the study area,and the black circle represents the location of the Hohhot–Baotou–Ordos area

为量化本地排放对呼包鄂地区PM2.5的污染贡献，本文对呼包鄂三个城市（根据行政区域划分的呼包鄂三市）分别进行了1组基础试验和3组对比试验。基础试验是在正常排放下模拟该城市的PM2.5浓度，对比试验是在其他条件保持不变的情况下分别关闭包头、鄂尔多斯、呼和浩特的排放源后再对该城市的PM2.5进行模拟。基础试验和敏感性试验结果的差值可看作三个城市本地排放源对该城市PM2.5浓度的贡献。

本文除选用标准化平均偏差（NMB）、均方根误差（RMSE）和相关系数（r）等统计参数对模拟效果进行评估外，还利用交叉相关系数（rc）来衡量不同地区的PM2.5在时间变化上的相关性，各个参数的计算公式如下：

其中，X、Y表示两个不同的变量，本研究中指模拟值和观测值，X¯ 、Y分别指模拟平均值与观测平均值。NMB是标准化偏差，反映了模拟、观测间的偏离程度。RMSE是均方根误差，反映模拟值和观测值的离散程度，可以衡量模式的模拟精度。r是相关系数，反映了模拟值和观测值的相关性。rc是交叉相关系数，表示相同或不同地点测得的同一个变量的两个时间序列Z1(t)和Z2(t+t1)之间同时（t1=0）及滞后t1时刻的相关性。

4.1 污染过程的基本特征

根据中国国家环境保护标准HJ633-2012及国家标准GB3095-2012的规定对呼包鄂地区的日平均空气质量指数（AOI）进行分级，101≤AQI＜150为轻度污染，151≤AQI＜200为中度污染，AQI≥201为重度污染。为展现较为完整的污染过程，图2展示了2015年12月30日至2016年1月31日呼包鄂3个城市AQI的时间变化特征。根据AQI的变化趋势，该时段可以大致分为5个污染过程（EP1至EP5），每个过程持续时间为4～7天，AQI分别是12.31～1.3（EP1）、1.7～1.10（EP2）、1.12～1.17（EP3）、1.18～1.21（EP4）和1.24～1.30（EP5）。其中，EP1污染最为严重，AQI峰值最高，污染增长速度最快。包头和鄂尔多斯AQI最高值为231和190，分别达到重度和中度污染级别。其次是EP2，包头AQI最高值为189，达到中度污染级别。呼和浩特AQI最高值为149，为轻度污染。EP1、EP2的首要污染物均为PM2.5。EP4过程三个城市均未达到轻度污染，EP3、EP5达到轻度污染，过程持续时间较长。

图2 2015年12月30日至2016年1月31日呼包鄂地区空气质量指数（AQI），EP1至EP5代表5个污染过程Fig. 2 Changes in AQI in the Hohhot–Baotou–Ordos area from December 30, 2015, to January 31, 2016. EP1–EP5 represent five air pollution processes.

4.2 模式验证

4.2.1 气象要素模拟效果评估

将呼包鄂3个城市的日平均气象观测数据与模拟结果进行对比，主要统计参数如表1所示。可以看到，四个气象要素的模拟值与观测值的相关系数（r）均大于0.5，模式对鄂尔多斯的模拟效果最佳。在气象要素中，模式对2 m温度、地面气压的模拟效果最好，2 m相对湿度和10 m风速的模拟效果次 之。2 m温 度 的 模 拟 均 方 根 误 差 在2.57°C～4.35°C之间，相关系数较高，在0.92～0.94之间。地面气压模拟值与观测值的相关系数最高可达0.97，均方根误差在2.89～30.07 hPa。相对湿度模拟值与观测值之间的相关系数为0.51～0.62，其标准化偏差在−12.74%～8.03%。相对湿度的模拟效果不仅受湿度的影响，还受到温度的影响。模式对各城市10 m风速均存在不同程度的低估，标准化偏差为−13.27%～8.28%，均方根误差在1.03～1.35之间。这可能与城市地理位置、城市建筑物密集程度、模式地理数据不够精确有关。总体来说，WRF模式可以较好地反映呼包鄂地区气象变量的主要特征，模拟偏差均在合理范围内，可以为空气质量模拟和分析提供良好基础。

表1 模拟的气象要素与观测的对比统计参数Table 1 Comparative statistical parameters between simulated meteorological elements and observations

4.2.2 PM2.5模拟效果评估

从呼包鄂选取了6个环境监测站点，分别是呼和浩特市的如意水处理厂（40.83°N，111.75°E）和呼市第一监狱（40.76°N，111.65°E）、包头市环境监测站（40.65°N，109.88°E）及东河城环局（40.59°N，111.00°E）、鄂尔多斯综合楼（39.81°N，110.00°E）和华泰汽车城（39.60°N，109.81°E），这六个站点位于模式不同的网格。比较6个站点PM2.5的模拟值与观测数据的时间序列变化（图3）可看出，IAP-AACM模式模拟的PM2.5与实际观测数据有较好的吻合性，模式对细颗粒物的变化趋势把握准确，相关性较好，相关系数约为0.48～0.56。而且，模式能够准确捕捉PM2.5浓度骤增的过程。模拟时间段内，呼和浩特和包头污染较为严重，其中呼和浩特PM2.5浓度最高可达到319 μg m−3，鄂尔多斯污染较轻，这与前面分析的这几次污染过程的基本特征相吻合。尽管模式可以基本模拟出这几次污染过程，但对PM2.5浓度高值的模拟仍有不足。根据标准化偏差指标来看，模式对包头市两个站点的PM2.5存在高估，对鄂尔多斯站点存在低估，这可能与内蒙古地区排放源强度、模式网格分辨率以及二次气溶胶形成机制不确定性或气象场的模拟偏差有关。总体来说，研究区域的气象场和污染场的模拟偏差均在可接受范围内，模拟效果达到Boylan and Russell（2006）提出的空气质量模型的性能目标（−30%≤NMB≤30%），具有较高的可信度，可以反映PM2.5污染过程的演变特征。

图3 2016年1月呼包鄂地区站点PM2.5质量浓度观测值和模拟值对比，单位：μg m−3Fig. 3 Comparison of PM2.5 observation values and simulation values at six stations in the Hohhot–Baotou–Ordos area in January 2016, units: μg m−3

4.3 污染成因分析

4.3.1 天气形势与气象要素

天气形势直接影响大气扩散能力和稳定度，对天气形势及气象要素特征进行综合分析，有利于了解大气污染形成的外部条件，为空气污染预报奠定基础（王喜全等, 2007）。对五次天气污染程中500 hPa高空环流场及地面气压场分析发现，其配置可以分为两种类型，其中第二到五次过程的天气形势具有高度的相似性，因此本文将第一次天气过程与其余四次分别展开分析。图4a和b为第一次过程污染持续阶段06:00（北京时，下同）及结束阶段06:00的500 hPa平均位势高度图，图4c和d为对应的地面气压图。当污染开始时，500 hPa高度上，欧洲北部的阻塞高压进入70°N以北形成极地高压。南支槽在孟加拉湾东北部，南支槽前弱偏南气流与中纬度槽前偏南气流在我国东部汇集。内蒙古地区上空等高线平直，处于偏西或西北气流控制之中，平直的等高线和正变高不利于冷空气南下，有利于静稳天气的形成。对应地，内蒙古地区地面为均压场，地面风速很小，大气层结稳定易出现逆温现象，有利于霾的产生。此后极地高压在东移过程中，90°E以东的低压倒槽也不断加深南移，亚洲中高纬地区的环流由前期的平直气流转为两槽一脊型。内蒙古及周边主要受脊前较强的偏北或西北气流南下影响，冷平流加强，风速较大，对应地面图位于冷高压前的冷锋锋后，温度降低，一次污染天气趋于结束。

图4 第一次过程（a、c）污染持续及（b、d）结束阶段06:00的500 hPa平均位势高度分布（左列）及地面气压分布（右列）。红色虚线为温度场，蓝色实线为位势高度）Fig. 4 (a) 500-hPa average geopotential height field (units: dagpm) of the EP1, (b) end stage, (c) surface pressure field (units: hPa, the same below) of duration, and (d) end stage at 0600 BJT (Beijing time). The red dotted line denotes the temperature field, and the blue solid line denotes the geopotential height

图5a–d为第二到五次过程污染阶段06:00的500 hPa平均位势高度图，图5e–h为对应的地面气压图。可以看出自1月9日开始，亚欧中高纬高空形势主要呈两槽一脊型经向环流，青藏高原至我国东部为平直的纬向西风环流。由于受到暖高压脊影响，温度升高。宽阔的南支槽位于孟加拉湾，槽前弱偏南气流与中纬度长波脊底部的偏西气流汇合，这支气流阻止了亚洲东侧低涡分裂出短波槽中的冷空气南下，致使冷空气在低层有微弱的上升运动。对应的地面图上，冷锋后部的冷高压缓慢南移，使内蒙位于均压场或高压中心与京津冀地区的地面气压梯度小值之间的弱气压区域，地面风速小于4 m s−1，低层极易形成逆温层，致使地表污染物滞留，形成了灰霾天气。至1月27日污染过程快结束时，500 hPa高度上，高压脊向东移动与东部迎面移来的暖平流正变高叠加后发展很加，又有南支槽的接应，使得脊前引导气流的经向度加大，冷锋移动到中蒙边境。此时，内蒙古呼包鄂地区位于脊前，受到偏北或西北气流影响，温度降低、风速增大，有利于污染物的扩散，一次污染过程趋于结束。

天气形势直接影响到气象要素的分布和变化，从而决定了大气的扩散能力与稳定程度。在分析了天气形势的基础上，我们进一步讨论局地气象因素的变化对大气污染的影响。图6为呼包鄂地区6个环境监测站点的边界层高度、地面气压、气温和相对湿度的时间变化图。5个过程分别用阴影过程标出。由图6可知，每次污染过程的开始都伴随着气温回升、气压以及相对湿度的升高，过程临近结束时会出现较大幅度的降温、气压和相对湿度的减小以及边界层高度的升高。在每次污染过程中，包头和鄂尔多斯的相对湿度基本高于60%，高湿环境可促进气溶胶的吸湿增长，并为气态前体物通过非均相反应和液相反应向二次颗粒的转化提供适宜的条件，而温度升高则会加速二次颗粒物的生成速率（吴健等, 2019）。边界层高度可直接影响大气污染物的垂直扩散能力（Zhao et al., 2011）。在污染期间，呼和浩特和包头的边界层高度基本始终低于200米，污染物垂直扩散能力差，有利于污染物在近地面较快累积（Zhao et al., 2013）。当地面气压较高时，中心部位的空气向四周下沉，使污染物不易向上扩散输送（高愈霄等, 2016）。

图6 2016年1月呼包鄂6个环境监测站点的气象要素的时间变化序列Fig. 6 Change chart of meteorological elements of six environmental monitoring stations in the Hohhot–Baotou–Ordos area in January 2016

4.3.2 区域污染形势演变特征

图7展示的是模式模拟得到的5个过程的风场与PM2.5质量浓度场的空间分布，其中图7左列为五次过程的持续期，图7右列为结束期，图7对应的时刻均在图3中标出。在污染持续阶段，呼包鄂区域风场辐合，四周气流向中心汇合，容易导致污染物的累积。而且，存在一个由陕西、山西地区到呼和浩特附近的输送通道，偏南气流可以将呼包鄂南侧省市的污染物向北跨省输送。但由于偏南气流风速较弱，跨省输送的贡献较小，呼包鄂地区污染物仍主要来源于本地排放。当偏南气流达到内蒙古地区一部分又转为东风，与偏西气流交汇，导致污染物在省内混合堆积。加上呼包鄂地区风速较小，污染物没有扩散稀释的有利气象条件，导致该地区PM2.5浓度持续升高。而在污染结束期，呼包鄂地区风场辐散，随着西北、偏北的清洁气流逐渐加大和持续影响，呼包鄂地区的污染物得到稀释，并向南输送，最后使得污染物彻底清除。

图7 五个污染过程持续期（左列）和结束期（右列）的PM2.5质量浓度（填色，单位：μg m−3）及风场（箭头，单位：m s−1）分布Fig. 7 PM2.5 concentration (shaded, units: μg m−3) and wind field (arrow, units: m s−1) distributions of five pollution processes: Duration period (left column); end period (right column)

4.3.3 扩散特征

此处，由于EP1至EP3、EP4至EP5的结果类似，我们选取第三次和第四次污染过程对呼和浩特地区PM2.5的垂直扩散特征进行分析。由垂直速度剖面图（图8a）可知，在污染持续阶段，850 hPa高度之上的垂直速度几乎为0，说明大气层结垂直混合作用非常小，大气污染物在垂直方向上不易扩散，从而在大气底层堆积，使地面污染加重，PM2.5基本都集中在850 hPa高度之下相一致（图8b）。而在污染结束阶段，在550 hPa高度之上存在负垂直中心，即高空为下沉运动。850～550 hPa高度之间有正垂直速度中心，大气底层为上升运动，使污染物在垂直方向上混合扩散，污染物被稀释。而且，在550 hPa高度附近存在强烈的风切变，说明该区域存在明显的对流运动，大气层结不稳定。地面有冷锋过境，大气低层存在明显的正值中心，上升气流显著，地面出现冷空气大风，有利于污染物的清除， 850 hPa高度之下PM2.5浓度明显降低，PM2.5在垂直方向可达到的高度也迅速降低至950 hPa高度之下。

图8 2016年1月12～24日呼和浩特地区的（a）垂直速度剖面图（单位：m s−1）和（b）PM2.5的垂直浓度分布（单位：μg m−3）。1月12～17日是第三次过程，1月18～21日是第四次过程Fig. 8 Distributions of (a) vertical velocity profile (units: m s−1) and (b) vertical concentration of PM2.5 (units: μg m−3) in Hohhot from January 12 to 24, 2016. Among them, 12–17 January indicate the third process, and 18–21 January indicates the fourth process

图9为呼包鄂六个环境监测站点的风玫瑰图叠加PM2.5浓度分布。由图可见，包头污染超标时风向主要集中在西北风、东风，呼和浩特超标时主要为西北风或东北风，且风速低于4 m s−1。此种情况下，内蒙古地区上空位于纬向西风环流下或延伸至贝加尔湖上方的东北—西南走向的高压脊前，处于偏西北、东北气流控制之中。在强而稳定的地面高压下，有利于静稳天气的形成。由于风速较小，本地污染物扩散能力差，易造成污染物的局部堆积，且湿度和温度较高，为颗粒物的二次反应提供了条件，从而加剧了颗粒物浓度的升高。包头还存在一个由陕西、山西到内蒙古地区的偏南气流转向而来的偏东气流，使省内污染物回流堆积，加剧包头的污染。而对于鄂尔多斯而言，其风速较大，污染物稀释能力强，大气扩散能力较强，不易发生污染。从影响呼包鄂区域的气象条件和区域输送特征可发现，该地区的PM2.5主要受到本地源影响。

图9 2016年1月呼包鄂地区六个环境监测站点的风玫瑰图叠加PM2.5浓度Fig. 9 Wind rising maps of six environmental monitoring stations in the Hohhot–Baotou–Ordos area in January 2016 superimposed with PM2.5 concentration, with measured values on the left and simulated values on the right

4.3.4 PM2.5来源分析

本文通过外地源输送贡献百分比来估算PM2.5的本地源排放贡献。由图10可见，在6个站点中，其他地区的外来输送对鄂尔多斯地区的贡献率最高。鄂尔多斯位于内蒙古与山西、陕西的交界，存在的偏南风可将污染物跨省输送至鄂尔多斯。但由于鄂尔多斯的PM2.5浓度量值较低（小于等于60 μg m−3），因此输送量值较低。其本地排放贡献大于60%，所以以本地排放为主。包头本地排放占到总PM2.5浓度的90%，呼和浩特本地排放贡献大于80%，因此包头与呼和浩特也主要以局地排放累积为主。研究表明，由于PM2.5前体物之间存在非线性反应，本地贡献加外来输送贡献并不等于1，因此该方法存在一定误差（Xing et al., 2011; 魏哲等, 2017）。但由于误差远小于本地贡献值，对分析污染物的来源特征并无结论性的影响。以上分析表明，不利的气象条件、局地排放累积是呼包鄂地区PM2.5污染的主要原因。根据气象预报及时调控本地排放对大气污染的控制十分必要。

图10 2016年1月内蒙古呼包鄂对6个站点PM2.5浓度的贡献，黑线为各站点PM2.5月平均浓度（其他地区指的是呼包鄂以外的地区）Fig. 10 Contribution of the Hohhot–Baotou–Ordos area to the PM2.5 concentration of six stations in January 2016. The black line is the monthly average PM2.5 concentration of each station (districts other than Hohhot–Baotou–Ordos)

4.4 对下游污染的指示性

大气污染是污染物排放和不利气象条件共同作用的结果，空气质量严重依赖天气形势和状况（任阵海等, 2004; Zhai et al., 2019; Zhang et al., 2019）。短时间内大气污染物的排放量相对稳定，污染的发生主要取决于气象条件等因素（Cheng et al., 2007;安俊岭等, 2012; Cao et al., 2014）。由上述分析可知，不利的气象条件及本地排放是呼包鄂地区PM2.5污染的主要原因，PM2.5浓度的变化可以直接反映出该地区气象条件的变化，该地区空气质量可作为气象条件变化的指示因子。河北中南部、山西、河南地区位于中纬度西风带内蒙古的下游地区（图7），是冷空气活动的下游地区。已有研究发现，冬季华北地区的大气污染扩散气象条件与冷空气的频繁活动息息相关（江琪等, 2016）。冷空气主要通过在源地不断堆积，进入我国的内蒙古，在有利的环流背景下向南扩散，经黄河河套一带继续南下（张培忠和陈光明, 1999; 钱维宏和张玮玮,2007）。因此河北中南部、山西、河南地区的气象条件较内蒙古地区具有一定的相似性和滞后性。

在2016年1月的五次污染过程中，第一至四次污染过程河北中南部、山西省、河南省的PM2.5变化较内蒙古地区相比均存在不同程度的滞后，且交叉相关系数全部表现为极其显著正相关（P是配对t检验过程中用来评估相关程度计算结果的“显著程度”，P＜0.0001）。如图11所示，第一次污染过程，山西省、河北中南部、河南省与内蒙古地区的PM2.5变化分别滞后11、33、71个小时。第二次和第三次污染过程中，PM2.5在河北中南部的变化与内蒙古地区相比，均存在9个小时的滞后，交叉相关系数可达到0.95、0.93。这两次过程中河南省较内蒙古也均存在24小时的滞后，交叉相关系数为0.81、0.88。在第四次过程中，河北中南部和河南省的PM2.5变化与内蒙古地区相比，均表现为12小时的滞后，而山西省存在13小时的滞后，交叉相关系数达到0.93。

图11 河北中南部地区、山西地区、河南地区、内蒙古地区4个污染过程的PM2.5小时平均浓度的时间变化Fig. 11 Variation in the PM2.5 hourly mean concentration of four pollution processes in South Central Hebei, Shanxi, Henan, and Inner Mongolia

以上结果表明，内蒙古地区的空气质量变化对下游地区河北中南部、山西省、河南省地区的空气质量变化具有一定的指示作用，短期内大气环流的上游城市空气污染状况对下游地区空气质量的预报具有重要的参考、借鉴意义，可以有效地提高下游地区空气质量监测、预警的时效性和准确性。

本文利用WRF、IAP-AACM模式对2016年冬季内蒙古呼包鄂地区的五次大气细颗粒物（PM2.5）污染过程进行了模拟研究，模式能够较好地再现呼包鄂地区PM2.5浓度时空分布和演变特征。通过分析污染过程的大尺度天气形势，和解析PM2.5来源贡献，得到如下主要结论：

（1）呼包鄂地区的空气质量变化主要受大范围天气形势影响。在污染累积阶段，呼包鄂区域500 hPa高空受阻塞高压或弱高压脊前平直的偏西气流控制，地面为弱高压或均压场，风速较小，边界层高度较低，污染物扩散能力差，且气温、相对湿度较高，有利于二次颗粒物生成；
在污染消散阶段，天气形势发生明显变化，550 hPa高度附近有强烈的风切变，550 hPa高度以下有强冷平流，地面形成大风天气，污染物易扩散，且伴随着冷空气的南下，下游地区的污染物也会得到清除。

（2）呼包鄂区域的PM2.5主要来源于本地排放，鄂尔多斯的本地排放贡献大于60%，呼和浩特本地排放贡献大于80%，包头则达到90%。该区域空气质量的变化可以反应区域大气污染气象条件的变化。

（3）受区域大气污染气象条件的共同影响，呼包鄂区域的PM2.5浓度与处于其下游的山西、河北、河南地区的PM2.5浓度具有高度的时间相关性（P＜0.0001），相位差在6～24小时。呼包鄂区域空气质量的变化可以作为下游地区空气质量变化的前兆因子，有助于提前对下游地区的空气质量进行预报预警。

此次研究表明呼包鄂地区PM2.5污染的主要内因是本地污染物排放，减少本地排放才可改善该地区空气质量。综合分析呼包鄂地区空气质量变化状况，可以为下游地区大气污染气象条件预报提供理论依据。然而，模式对PM2.5浓度的精细特征模拟不足，未来还需进一步加强PM2.5组分的评估验证，并考虑使用更准确的排放清单，改进PM2.5模拟效果使研究结果更加可靠。

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