人工放射性核素在海洋鱼类中的富集、分布及放射损伤研究进展

董宇辰，秦松，陈柯旭，刘正一，孙平，庄龙传*

(1.中国科学院烟台海岸带研究所，山东 烟台 264003；
2. 烟台大学 海洋学院，山东 烟台 264003；
3. 青岛市中心医院，山东 青岛 266042)

人工放射性核素是指由于人类活动进入环境的放射性核素，是全球核污染的根源。从20世纪50年代开始，随着核能的不断开发和核技术的广泛应用，地球一直受到不同程度和类型的人工放射性核素污染[1]，而覆盖了超过2/3地球表面的海洋，则成为通过大气和水体弥散到环境中的人工放射性核素的主要归宿[2-3]。然而，人工放射性核素入海不仅会提高海水、海洋沉积物中的放射性本底水平，还会被海洋生物吸收积累，通过洄游或漂流将核污染物质带到非污染海区，并经食物链作用，在海洋鱼类等高营养级生物中富集放大，最终威胁全人类的健康[4-5]，故引发全世界的广泛关注。

早在20世纪50年代，核技术的相对不成熟使得核泄漏事件在较早开发利用核能的西欧国家[6]、苏联[7]和美国[8]时有发生。1986年，苏联切尔诺贝利核事故是人类核设施发生的最大一次核事故，造成了规模空前的核泄漏并引起全球各领域科学家普遍关注。其中，核泄漏对自然环境和生态系统的影响最为引人关注，且主流观点认为其会造成难以消解的长期污染并威胁人类健康[9-11](图1)。切尔诺贝利事故释放的100 PBq137Cs中，约有2/3沉积在苏联境外[12]，其中也有很大一部分直接流向了海洋，比如受污染最严重的波罗的海一直是东北大西洋新流入137Cs的主要来源[13]。

21世纪前10年，随着切尔诺贝利核事故受关注度的逐渐消退，科学界对核泄漏的研究热度和警惕性略有下降[14-15](图1)。2011年3月，日本福岛第一核电站核事故导致大量放射性物质直接入海，对整个北半球[16]，甚至部分南半球地区[17]海洋环境产生影响，是迄今为止最为严重的海洋放射性核污染事故。这次事故再一次使人们清醒地认识到核能开发潜力虽然巨大，但同时其为全球自然环境和生态系统带来的潜在风险和严重危害不容小觑[18-20](图1)。相较于切尔诺贝利核事故发生后关注热点集中于人工放射性核素的陆地和大气排放，福岛核泄漏入海事件使得通过海洋排放途径的核污染得到充分重视[21-23]。

长期以来，由于海洋监测的复杂性，海洋排放相对于大气和陆地排放的研究较少。目前，国内外已有的实验室放射性测试和野外调查研究多以小型哺乳动物[24-25]、淡水鱼[26-27]、植物[28]和鸟类[29-30]为研究对象，而全世界的核电站总体上沿海集聚的布局明显，同时受切尔诺贝利核电站和福岛核电站事故的影响，国际社会愈加重视核辐射对海洋鱼类等海洋生物的放射损伤效应，及其可能对生物体生长发育、繁殖和遗传等生物学特征造成的严重影响[31]。海洋鱼类作为人类重要食物来源，会通过表面吸附、体内吸收等多种方式富集人工放射性核素，存在最终威胁人类健康的可能性[32]。

为了厘清当今核能沿海开发热潮下人工放射性核素的入海途径、扩散迁移方式，及其在海洋鱼类体内的富集、分布和放射损伤效应，本文对国内外人工放射性核素的研究进展进行了回顾和综述，以期为海洋核污染的全球治理提供科学参考。

检索自Science Direct Database; 关键词为放射性核素、切尔诺贝利、福岛。Retrieved from Science Direct Database; key words are ridionuclide，Chernobyl and Fukushima.图1 人工放射性核素的相关国际公开发表期刊论文与著作数量及研究领域统计Fig.1 Statistics of number and research field of internationally published periodical articles and chapters related to artificial radionuclides

能源问题是国家最重要的战略安全问题。面对全球性的化石能源枯竭和温室效应，积极发展核电已成为很多国家优化电力结构的选择。截至2020年底，全球共有442台核电机组在运行，分布于35个国家，核电装机近4.0×108kW，另有52台机组在建，装机约5.4×107kW[33]。核电站作为有严格标准体系的系统工程，其建设也仰赖国家或地区的经济社会发展水平。根据以往经验，核能计划的启动时机往往选在电力消费高增长期，而能够独立发展核电项目的国家，通常都是科技发达、经济繁荣和政治稳定的经济体[34]。

国际原子能机构(IAEA)将世界核电站厂址按滨海、滨河和滨湖划分为三大类[33]。其中，全世界有接近1/2的核电站选址位于河口近海、水资源较丰富和稀释弥散条件较好的滨海河段范围[35]；
而内陆核电站也通常依托水资源丰富的主要入海径流水系(图2)。因此，邻近海域海水、海洋生物和海洋沉积物成为人工放射性核素的主要媒介及最终归宿[36]。目前在运行的绝大多数核电机组都位于北半球温带地区(约占85%)，且集聚于西北太平洋、西北大西洋和东北大西洋沿岸(图2)。值得注意的是，这些核电设施高密度区邻近世界主要海洋渔场——北海道渔场、北海渔场和纽芬兰渔场等，这些海域受寒流、暖流交汇带来的丰富营养盐和饵料生物滋养，并以盛产重要经济鱼类著称[37-39]。

基于这一事实，国内外许多科学家致力于探究这一地理区位上的耦合所带来的潜在生态和食品健康威胁。Martin等[40](1989年)在切尔诺贝利事故发生后的几个月里，研究了放射性核素137Cs、134Cs、106Ru、103Ru和110mAg在苏格兰北部海域海藻和软体动物中的累积，指出海绵等海洋生物可以作为监测放射性污染的生物指示物。1994年3—4月，日本、朝鲜和俄罗斯联合考察队，在东海和日本海倾倒放射性废物后，对倾倒地点附近海水样品中人工放射性核素进行了测量，以评估东海/日本海的放射性污染[41]。Tateda等[4](2013年)利用动态生物舱模型模拟了福岛南部沿海生物群中的放射性Cs水平，发现无脊椎动物、底栖鱼类和捕食性鱼类中137Cs的最大浓度分别出现在4月下旬、5月下旬和7月下旬，其来源主要是核电站的137Cs污染物的直接泄漏。同样在该海域，Miyazawa等[42](2012年)用三维洋流作用下的平流扩散输运方程模拟了2011年3月21日—5月6日福岛第一核电站直接排放的人工放射性核素中137Cs的扩散，表明4月份人工放射性核素随洋流从陆架区扩展到开阔海域，5月份沿黑潮延伸锋向东迁移。可见，在全球核电站邻近世界各大重要渔场的现实背景下，一旦发生事故，其结果往往对附近海域，甚至大洋中的鱼类等海洋生物产生直接威胁。在核电站建设的前期选址工作中，如何评估权衡核电站的自然条件需求与天然渔场的生态安全需求的利益风险矛盾，是一个值得深入探讨的议题。

本图基于自然资源部标准地图服务网站GS(2016)1611号标准地图为底图制作，底图边界无修改。The figure is based on the standard map GS(2016)1611 in the standard map service website of Ministry of Natural Resources of the People’s Republic of China, with no modifications of the boundaries in the standard map.图2 世界核电站和主要渔场分布图Fig.2 Distribution of nuclear power plants and major fishing grounds in the world

2.1 海洋中人工放射性核素的来源

海洋中不同人工放射性核素由于来源及环境行为不同，其含量水平也差异较大(表1)[43]。目前，经历了四代核电技术的开发改进，核电站的建设已致力于满足安全、经济、可持续发展、极少废物生成、燃料增殖低风险和防止核扩散等基本要求[44]。正常运行的核电，其污染物的产生、处理和排放都能得到有效控制，对环境几乎不产生影响[45]。然而，切尔诺贝利和福岛核事故暴露了核设施在自然灾害和人为疏忽面前的脆弱性，意外核事故导致的泄漏已成为海洋核污染的一个主要来源。

一旦核电站发生严重事故，空气中放射性粒子先会随着烟羽进行抬升，因大气湍流开始扩散，再分别通过重力作用和雨水作用形成干、湿沉降入海；
另外，放射性液体流出物会随着核泄漏和核倾倒直接排放入海，或者在没有烟羽抬升的情况下，空气中的可溶性核素会在接近水面时被水体大量吸收[46](图3)。入海的人工放射性核素通过海水扩散、生物摄食、动物洄游、食物链传递和颗粒沉降等方式在近海乃至远处大洋各介质中发生迁移，对海洋生态环境造成污染[36]。

表1 海洋中人工放射性核素的来源Tab.1 Sources of artificial radionuclides in the ocean

图3 核事故后人工放射性核素的主要迁移扩散路径Fig.3 Main migration and diffusion paths of artificial radionuclides after nuclear accidents

2.2 海洋中人工放射性核素的迁移扩散

在人工放射性核素入海后的前几个月，本地海域的放射性浓度会非常高，并在海水、沉积物、生物之间发生迁移。随着时间的推移，一部分人工放射性核素在本地沉积，并进入本地食物链，在营养级之间传递，随着食物链逐渐富集放大[47]；
另一部分人工放射性核素则会随着洋流和海洋鱼类的洄游行为扩散至其他海域[48]。

在人工放射性核素向外海域扩散的过程中，可以发生稀释作用，鱼体的生长和人工放射性核素的衰变，可以降低放射性活度，最终使外海域放射性照射量水平降低。但部分人工放射性核素如137Cs、90Sr等具有较长的半衰期[3,49]，虽然长时间迁移会降低放射性的活度，但对人工放射性核素的聚集影响却很小。由于半衰期长，微量的核素所产生的电离辐射也可能凭借鱼类等洄游生物被引入其他海区的食物网并长期存在[50]。如2011年8月在美国加利福尼亚海域捕获的太平洋蓝鳍金枪鱼中检出了来自日本福岛核反应堆的放射性同位素[50]。Madigan等[51]研究表明，类似金枪鱼等高度洄游的海洋物种携带人工放射性核素穿越太平洋的速度超过风或洋流。因此，未来补充对携带人工放射性核素海洋鱼类洄游模式的研究十分重要，每当水体中发生放射性废物处置或泄漏时，都应该考虑鱼类的洄游。

不同种类的人工放射性核素在海洋中的迁移有其不同归宿。其中，90Sr在海洋中分布的区域性较强，且在垂直分布上90Sr能够渗入到一定的深度，并最终埋没于深底泥土中。另外，浅海沉积物中穴居动物的活动也能造成90Sr的垂直运动[52]。Sr的化学性质与Ca相似，极易沉积于贝类的外壳、鱼类的鳞片与骨骼中[36]。

137Cs在海水中以离子态的形式存在，且易与黏土性物质结合，海底沉积物是其最终归宿[53]。137Cs在海水中的主要分布规律与90Sr非常类似，但在近岸时需做具体分析[36]。110Ag虽广泛存在于自然界且易被海洋鱼类吸收，但因其在水体中的含量甚微且半衰期短而长期未被重视[54]。氚水(HTO)是氚(3H)的主要存在形式，其性质与水相同，在进入海洋后直接进入海洋生态系统，并迅速影响整个生态环境[52]。氚在海水中主要以离子状态存在，其运动规律主要受水文因素的影响[52]。底质对氚的积累以吸湿性水氚为主，结晶水氚含量较低；
海洋鱼类各组织器官对氚的积累以自由水氚为主，结合态氚含量较低[55]。

2.3 海洋鱼类体内人工放射性核素的富集

有研究表明，海洋鱼类积累人工放射性核素的主要方式是摄食，而不是外部渗透，这在底栖鱼类中表现得尤为明显[49]。以Cs为例，2012—2016年对福岛核电站近海的调查发现，在各类大型底栖动物中，鱼类的134Cs和137Cs活度浓度显著高于无脊椎动物，且鱼胃含物中的活度浓度与肌肉组织中的活度浓度显著相关，这表明摄食被污染的猎物是造成底栖鱼类持续污染的主要原因[56]。多项调查研究发现，放射性Cs在高营养级鱼类中有“延迟积累”现象，说明人工放射性核素是随食物链次第向更高营养级富集的[56-57]。值得注意的是，同种或相近营养级中，摄食和代谢更旺盛的鱼类个体通常对人工放射性核素表现出更强的富集作用[58-59]。Schulte等[60]研究欧洲鲽Pleuronectesplatessa的放射性Cs摄取量与体质量的关系时发现，与大规格鱼相比，小规格鱼单位体质量吸收的放射性Cs浓度要高得多。Smith等[61]的研究也发现了类似的结果。在全球经济鱼类产卵场多分布于近岸河口，以及鱼类资源整体呈小型低龄化的趋势下[62]，这些信息对于管理和养护可能受到放射性污染影响的渔业尤为重要。众所周知，较小的个体较其成体具有较高的代谢率，因此，需要进一步研究，以确定人工放射性核素的积累是否与代谢率有关。

2.4 海洋鱼类体内人工放射性核素的分布

不同人工放射性核素在海洋鱼类体内各器官组织的分布规律不同，且不同鱼种的器官组织与特定人工放射性核素的结合能力也有区别(表2)。以137Cs和90Sr为例，肌肉和内脏器官(胃肠道、肝、肾等)一般是海洋鱼类富集137Cs的主要器官；
而亲骨性的90Sr则通常靶向富集于骨骼等[49]。刘广山等[63]给出了大亚湾海域不同生物中90Sr的含量，指出鱼骨对90Sr的浓度富集程度明显高于鱼肉和其他部位。而由于90Sr β射线(包括子体90Y β衰变)只在骨骼和软组织中短距离(<10 mm)传播，导致骨骼和包含大部分90Sr的其他特定组织吸收了大部分放射能量[49]。这些信息对于受核泄漏威胁的渔区公众健康管理至关重要，决策者以此制定法规来避免鱼类捕捞和养殖从业人员及消费者接触或摄入相关鱼类的特定器官组织，从而降低公众受辐射剂量，然而目前相关研究亟待补充。

表2 人工放射性核素在部分海洋鱼类体内的分布情况Tab.2 Distribution of artificial radionuclides in some marine fishes

人工放射性核素衰变所产生的电离辐射能对生物体产生放射损伤。电离辐射效应根据作用机制可分为确定性效应和随机性效应[69]。对于非人类物种，研究人员感兴趣的主要是与物种种群动态学相关的效应，即生存、生长和繁殖，它们是确定性效应，通常根据剂量或剂量率与效应强度之间的关系由特定的剂量或剂量率触发。此外，急性(高剂量、短期)和慢性(低剂量、长期)辐射会导致不同的生物后果[70]。核泄漏事故发生后最初几周属高剂量急性辐射阶段，此阶段的特点是环境中存在大量能发射β射线的短寿命人工放射性核素，对生物产生高剂量率外部辐射。而鱼类往往在吸收大量核辐射剂量后的几天或几周内产生显著的不可逆生物学损伤，并最终致死[70]。研究表明，水生生物中，鱼类对急性辐射最为敏感，且发育阶段越早对核辐射的敏感性就越高，鱼胚胎的半致死剂量比成鱼的要小[36,71]。而核事故发生后的慢性辐射，通常使海洋鱼类产生复杂多样的随机性效应，如致病、生殖损伤和遗传损伤等。

3.1 慢性辐射对海洋鱼类的致病性

慢性辐射对海水鱼类发病率的影响包括各种生理和代谢特性的恶化，损害鱼体的健康和舒适度，具体表现为血液成分的负面变化，对细菌/病毒感染的免疫反应减弱和延迟，对寄生虫感染的抵抗力减弱，以及器官或组织的功能出现障碍等[72]。白细胞对辐射特别敏感，暴露通常会导致对提供免疫保护至关重要的免疫细胞数量下降[72]。Kryshev等[73]采用模型模拟了在不同剂量率下长期辐射对孤立鱼类种群的辐射效应，发现当剂量率高于10 mGy/d时，对生活在理想环境条件下的孤立鱼类种群的发病率会产生较大的辐射效应；
鱼类种群生殖能力随着剂量率的增加而降低，剂量率到达25 mGy/d时不足以维持种群数量；
寄生虫感染等生态交互作用可显著加重辐射对寄主种群的危害。Durand等[74]研究了海洋硬骨鱼肝脏中的210Po，发现其结合金属硫蛋白和铁蛋白后会影响鱼的肝功能。杨青川[31]研究了大黄鱼幼鱼受γ射线照射后的辐射损伤效应，发现60Co γ射线照射大黄鱼幼鱼后对其机体产生氧化损伤，同时对其胃肠道产生黏膜脱落、不消化和积水等损伤。

3.2 慢性辐射对海洋鱼类的生殖损伤

放射造成的繁殖能力损伤表现在延迟性成熟，减少生殖细胞的发生，降低鱼卵质量和活力，甚至杀死鱼卵等[72]。Kryshev等[75](1998年)在切尔诺贝利废弃核电站的冷却池中发现一种银鲤的辐射暴露个体，较正常个体的不育率和性腺畸变率增高，受辐射个体子代的生殖系统发生畸变。Knowles等[76](1999年)发现，连续多天的低剂量率γ射线辐射会导致欧洲鲽的精巢质量显著下降，精子的发生量和存活率降低。慢性放射辐射可造成致病、生殖损伤和遗传损伤效应，因此，在渔业管理和调查中应特别注意慢性辐射是否会增加鱼类生殖、发育和任何其他生理异常的发生率。

3.3 慢性核辐射对海洋鱼类的遗传损伤

细胞遗传学效应被认为是反映活细胞放射损伤的敏感指标。许多研究表明，电离辐射对鱼类的基因具有很强的毒性，因此，鱼类可以被用来作为评价水体放射性污染物的指示生物[77]。Takai等[78]研究发现，辐射会导致青鳉鱼鳃细胞的微核率显著上升。Anbumani等[79]对卡特拉鱼Gibelioncatla进行慢性和急性γ射线辐射，发现两种辐射均导致红细胞的微核及其他核异常(核变性、核芽、核质桥、双核细胞、核空泡和细胞凋亡)发生率显著上升，且急性暴露时间越长，损伤程度越高，进而导致细胞凋亡。值得注意的是，福岛核事故以来，有关海洋鱼类的放射损伤效应研究尚未大量出现，相关研究亟待补充。

为适应经济社会发展趋势及其能源需求，全球沿海核能利用和核技术开发目前已步入高速发展时期，这也使得海洋核污染问题带来的挑战愈发严峻。切尔诺贝利和福岛核事故已被证明对海洋生态环境和公众造成的威胁是严重和久远的，人们应从中吸取教训，在加强防范发生核事故的技术措施研究之外，还需大量补充对海洋生态环境和海洋渔业影响的研究，在沿海开发核能的同时保护海洋环境和公众安全，并为全球海洋治理提供关键决策支撑。未来应在以下方面重点开展人工放射性核素研究。

1)加强人工放射性核素沿食物链向上传递机制的研究。如果未来产生大量实验室放射性测试和野外调查研究的试验数据，就有可能得出非常重要的海洋学结论。比如，人们能够精确计算出人工放射性核素从海水到颗粒物和浮游生物，再从浮游生物到鱼类，最终从鱼类到人类的转移系数。

2)加强携带人工放射性核素的海洋鱼类洄游模式的研究。一些洄游鱼类可能会将微量核素带入未受影响地区的食物网。因此，每当海洋中发生放射性废物处置或泄漏时，都应该考虑携带人工放射性核素的海洋鱼类的洄游，便于制定放射性核素处理方案，以及可能受放射性核素影响地区的海洋安全预案。

3)加强慢性核辐射对鱼类不同生活史阶段可能产生影响的研究。一些人工放射性核素具有很长的半衰期，在其释放到水体中时会对海洋鱼类产生慢性核辐射。因此，应以更多有关慢性核辐射对海洋鱼类生殖、发育等生理活动影响的数据作为依据，来制定更有效的海洋辐射安全战略，维护海洋渔业安全。

4)应根据未来出现的重大海洋放射性核素相关的研究成果，更新或建立新的国际海洋核安全标准体系。国际海洋安全标准的建立应与时俱进，充分考虑新研究、新成果带来的理论进步。世界各沿海国家应定期开展联合评估，达成共识，积极参与建立新的国际海洋安全标准。

全球科学家应积极响应构建“人类命运共同体”倡议，在推进和平利用核能计划并遏制辐射溢出引发的公共危害的共同愿景的科学框架下，警钟长鸣，摒除嫌隙，排除成见，保持沟通，统一完善标准体系。以数据真实为基石，以国际标准体系为准绳，以全球和区域公众核安全责任利益为关切，组织形成快速联动机制,共同解决海洋核污染具体难题。

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