核电用锆合金电阻对焊的研究进展

林 健，冯 刚，雷永平，季顺成，崔泰然，鲁 立，梁振新

(1.北京工业大学材料与制造学部，北京 100124；

2.苏州热工研究院有限公司，江苏 苏州 215004)

核电是目前公认的可以代替传统火电，又安全高效的绿色能源.截止到2019年12月底，我国大陆地区在运核电机组为47台，总装机容量达4 875万kW，位居全球第3；
然而，2019年核电总发电量只占全国发电总量的4.88%，火力发电仍占比很高.虽然煤矿资源丰富，但我国还是一个煤炭资源净进口国，这主要是因为我国人均煤炭资源不到世界平均水平的一半.由此，发展核电可以大大缓解煤炭资源的需求，同时还能大大降低燃烧煤炭对环境的污染.未来15年是我国核电发展的重要战略机遇期，预计到2025年，我国核电在运装机规模将达到7 000万kW，在建装机规模接近4 000万kW.

核电的安全性是影响核电工业健康发展的重要因素，近年来多起核事故造成了人们的恐核心理.通常核电站有3道实体屏障[1-2]：第1道屏障是核燃料棒的包壳，它能够保障燃料组件长期在密封环境中良好地运行；
第2道屏障是压力壳，压力壳是由一个厚约200 mm的压力容器组成，该压力容器将换热一回路完全密封起来；
第3道屏障是安全壳，为一道厚度为1 m的钢筋混凝土墙，是防止放射性物质向外界环境泄漏的最后一道屏障.其中，核燃料棒的包壳内壁受到燃料组件的辐射，以及裂变产生气体的压力；
包壳外壁受到冷却剂的冲刷、腐蚀.因此，核燃料棒的包壳是反应堆工况最为苛刻的部件，也是容易发生损坏的地方.

燃料棒由包壳管、端塞、UO2芯块、弹簧组成，其中，包壳管和端塞采用焊接方法进行连接，对核燃料起到密封和隔绝作用.目前，主流的包壳管和端塞材料是锆合金、奥氏体不锈钢及碳化硅复合材料[3]，锆合金由于具有热中子吸收截面低、抗腐蚀性和高温力学性能优良等优点，是包括核动力反应堆燃料棒包壳材料在内应用最广泛的堆芯结构材料.牌号为Zr-4的合金是20世纪美国研发出来的锆合金，至今已有几十年的发展应用，是目前应用较多的锆合金.CZ牌号是中广核电公司自主开发的新型锆合金，具有比Zr-4更优良的耐腐蚀性能、力学性能和焊接性能，并且作为国内自主开发的新型锆合金，已逐步代替进口产品，广泛应用于燃料棒包壳材料的制备.然而，目前对新型CZ锆合金材料服役性能和接头制备方法的专题报道较少.

包壳管与端塞采用焊接的方法进行连接，焊接接头处是最有可能存在隐患的地方.针对锆合金端塞与包壳管的焊接方法主要有钨极氩弧焊、激光焊、电子束焊和电阻对焊等.在众多焊接方法中，电阻对焊具有焊接质量稳定、效率高的优势，但受到技术保密等因素的影响，国内外锆合金燃料棒包壳管与端塞电阻对焊的报道不多，研究者们采用的材料、工艺、试验参数等各有特色，需要对这些研究进行必要的整理和总结.

由此，为了推进CZ锆合金的工程应用，以及端塞与包壳管电阻对焊方法的研究，本文对国内外文献中的锆合金材料特性和焊接方法进行整理总结，并重点总结了锆合金包壳管与端塞电阻对焊工艺的研究成果，并对目前尚未解决的问题进行了探讨.

1.1 锆及锆合金

锆属于稀有金属，原子序数为40，平均相对原子质量为91，密度为6.49 g/cm3，锆具有优异的导热性能，且熔点较高(1 855 ℃)[4].纯金属锆有α-Zr和β-Zr两种同素异形体，α-Zr为密排六方结构，β-Zr为体心立方结构.在常温下，α-Zr为稳定相；
当温度升至865 ℃左右时，α-Zr开始向β-Zr进行转变，发生α→α+β的同素异形转变；
在1 000 ℃左右时，α-Zr全部转变为体心立方结构的β-Zr(α+β→β)[5-6].

对锆进行合金化的目的是抵消杂质元素的影响，尤其是降低氮的有害影响，以使锆合金保持与纯锆相当的耐腐蚀性能并提高它的强度.合金化后的锆具有较高的力学强度，较好的延展性和加工性能，在高温下具有耐腐蚀的优点，被广泛应用于核工业和医疗器械等领域.锆合金主要分为锆锡、锆铌、锆锡铌三大类合金：锆锡系合金主要包括Zr-2和Zr-4合金；
锆铌系合金主要包括Zr-1Nb、Zr-2.5Nb；
锆锡铌系主要包括美国西屋公司开发的ZIRLO合金、法国的M5合金，以及我国开发的N18、N36、CZ合金.

1.2 Zr-4锆合金

Zr-4属于锆锡系合金，主要由Zr、Sn、Fe等元素组成，具体成分范围如表1所示.

锆合金的基体相为α-Zr，除了基体相以外还有第二相的存在，Zr-4锆合金的第二相主要为Zr(Fe,Cr)2.Zr-4锆合金的第二相分布如图1所示.黑色颗粒为第二相，较均匀地弥散分布在基体中，大部分呈球状，小部分呈现短棒状.锆合金的第二相对腐蚀行为、力学性能、辐照生长等有直接影响.

Zr-4合金的物理及力学性能如表2所示.不锈钢是另一种常用的燃料棒包壳材料，与Zr-4合金相比，锆合金的热中子吸收截面远小于不锈钢，屈服强度略高于不锈钢，并且二者耐腐蚀能力相当.此外，Caleb等[9]和Thomas等[10]的研究表明，Zr-4合金包壳管与铁基材料包壳管在爆破性能及微动磨损性能方面差异较小.与铁基材料相比，锆合金在未来核电领域仍有很大的应用前景.

表2 Zr-4合金的物理及力学性能[11-13]

1.3 N36和CZ锆合金

N36和CZ合金都是我国自主研发的新型锆合金，N36合金包壳管材已在第3代核反应堆中获得了成功应用，CZ合金包壳管材也已经于2017年在岭澳核电站入堆进行辐照测试.N36和CZ锆合金都主要由Zr、Sn、Nb等元素组成，具体成分范围如表3所示.其中，常用N36锆合金成分质量分数为Sn 1%、Nb 1%、Fe 0.3%、O 0.1%[5].N36合金的相变过程为，725 ℃时α→α+β，910 ℃时α+β→β[11].

表3 N36和CZ锆合金主要成分质量分数[7-8,14]

N36锆合金的第二相主要有3种：密排六方结构的Zr(Nb,Fe)2、面心立方结构的(Zr,Nb)2Fe和体心立方结构的β-Nb，其中以Zr(Nb,Fe)2相为主[15-16].CZ锆合金的第二相包括Zr(Fe,Cr)2、Zr(Nb,Fe)2、Zr(Nb,Fe,Cr)2和β-Nb.

N36、CZ锆合金的物理及力学性能与Zr-4合金相近，只是在耐腐蚀能力上有所差别；
Zr-4与N36、CZ锆合金的成分及含量略有不同，通过成分对比可以看出Zr-4合金Sn元素质量分数多但不含Nb元素，而N36、CZ锆合金都加入了Nb元素，Song等[17]研究发现Nb元素的加入降低了对N、C等杂质元素的吸收速率，从而提高了合金的耐腐蚀能力.燃料棒包壳用N36锆合金棒材的完整加工工艺包括：中间合金的熔炼、铸锭的制备、锻造、均匀化处理、棒坯的挤压、热轧、中间退火、冷旋锻和成品退火等工序.最终成品锆合金棒材的原始组织状态为再结晶态等轴晶粒，晶粒大小为3～8 μm.对热轧工艺制备的N36锆合金棒材进行室温和实际工作温度(300 ℃)下的拉伸实验，测得的力学性能数据如表4所示.

表4 N36锆合金棒材的力学性能[18]

2.1 锆合金焊接性

锆合金具有较好的焊接性[19-22].锆合金液态流动性好、焊后变形小、残余应力小，并且锆合金的线膨胀系数小，裂纹倾向较小.但是在高温下锆合金的化学活度增加，使得锆合金容易与空气中的氧、氮、氢反应，生成氧化锆(ZrO2)、氮化锆(ZrN)和氢化锆(ZrH2).这些化合物会对锆合金的强度、韧性、耐腐蚀性能产生不良影响.因此，在锆合金的焊接工艺中一般都采用在纯度较高的保护气中进行焊接的方法.

焊后可以通过焊缝区表面的颜色来判别污染程度，焊缝表面呈银白色为最佳，颜色呈金属光泽的黄色、紫色、蓝色的焊缝受污染程度较小，性能几乎没有影响，而无金属光泽的蓝色、灰白色的焊缝则被严重污染，造成焊缝强度严重降低.目前应用在锆合金燃料棒端塞与包壳管的焊接方法主要有电阻对焊、电子束焊、钨极氩弧焊、激光焊等.

2.2 电阻对焊方法

2.2.1 电阻对焊的工艺研究

电阻对焊的升温过程速度快，接头处金属与空气反应的概率小，所以电阻对焊一般不需要在保护气下完成.与其他焊接方法相比，电阻对焊热输入量小，焊缝处晶粒尺寸小，接头力学性能优良.此外，电阻焊得到的接头缺陷少，不存在气孔、夹渣等焊接缺陷.目前，电阻对焊是国内外广泛应用的锆合金端塞与包壳管的焊接方法.

将端塞和包壳管分别用电极夹紧并装配成为对接接头，在气缸压力作用下端塞与包壳管紧密接触，同时通过电极施加电流，电流由端塞侧流向管材侧，接头处的接触电阻和工件体电阻会产生电阻热，接头处迅速达到塑性状态(或为熔化状态)，在力与热的共同作用下形成连接.燃料棒包壳材料电阻对焊的主要参数有焊接电流、焊接压力、包壳管伸出电极的长度、焊接时间.其中，焊接电流、焊接压力、包壳管伸出电极的长度为主要参数，完成焊接的时间一般为20～50 ms.包壳材料电阻焊的焊缝几何特征是焊接界面的塑性变形，其取决于这些工艺参数及工件的初始几何形状，接头的显微组织演变和热影响区的形状尺寸也是这些参数的结果.端塞与包壳管电阻对焊方法示意图如图2所示.接头成型过程如图3所示.

图2 电阻压力焊方法示意图[23]Fig.2 Schematic diagram of resistance pressure welding method[23]

图3 电阻对焊接头的成型过程[24]Fig.3 Forming process of pressure resistance welding joint[24]

包壳管伸出电极的长度影响着焊接过程中的电流密度分布和接头散热速率，通常将伸出长度取值为1～3 mm，这是由于伸出长度过长会造成在通电过程中接头附近管材因散热不足导致失稳变形，高温下失稳变形的包壳管如图4所示.焊接压力对接头成形起着关键性作用.在小压力下进行试验容易因接触不良而导致接头处产生尖端放电现象，导致接头因高温产生塌陷，工艺不稳定；
在大压力下进行试验会出现接头处已发生塑性变形，但未形成连接的情况，原因为焊接压力过大造成接头处管材在升温过程中快速变形，包壳管与端塞接触面迅速增大，导致其接触电阻骤降，热输入不足.在获得有效连接的前提下，焊接压力一般采用较大的数值.

图4 高温下失稳变形的包壳管Fig.4 Unstable deformation of cladded tube at high temperature

焊接电流是影响接头成形的最为重要的因素.焊接电流过小会造成接头处实际温度过低，无法使接头达到塑性状态，包壳管与端塞不能形成有效连接；
焊接电流过大，焊接温度高，易造成接头附近金属氧化严重，增加热影响区的长度，降低接头的综合性能.中核燃料元件有限公司的常艳君等[25]对AFA3G燃料组件燃料棒端塞与包壳管电阻对焊工艺参数进行了探究并指出焊接缺陷的成因及消除措施，研究表明：采用小能量(小电流、大压力、大伸出长度)焊接的焊缝处塑性变形不集中、强度不够；
采用大能量(大电流、小压力、小伸出长度)焊接的焊缝处腐蚀结果不达标；
研究者使用大焊接电流(9 000～12 000 A)、较大电极压力(2 800～3 100 N)、较小包壳伸出长度(0.6～1.2 mm)的焊接工艺进行焊接，得到性能优良的接头.

上海大学的陈方泉等[26]开展了大量的焊接试验，对焊缝组织和接头性能进行了多种检测，得出了端塞和包壳管的电阻焊接适宜采用恒定压力、大电流、短焊接时间(20～50 ms)的焊接工艺参数.研究中还指出，端塞与包壳管两侧热影响区宽度与接头缺陷之间存在一定的联系.

由上可见，采用电阻焊方法连接锆合金端塞与包壳管的关键问题在于多个重要焊接参数的恰当匹配.上述学者通过试验的方法明确了端塞与包壳管电阻焊的工艺流程、焊接参数及缺陷成因等，但研究工作缺乏对焊接机理及焊接参数影响显微组织变化的深入探究.

图6 焊接温度分布云图[28]Fig.6 Welding temperature distribution nephogram[28]

2.2.2 电阻对焊的数值仿真工作

包壳管与端塞电阻对焊过程中的焊接电流随时间的变化如图5所示，对应各点的温度云图见图6.在A～B阶段端塞与包壳管在预压力的作用下形成紧密贴合，然后快速施加较大的焊接电流，使接头处快速产热并达到塑性状态(或为熔化状态)，在焊接压力作用下工件于B、C阶段形成初步连接；
在D、E阶段，接头会进一步形成连接，达到熔融状态的材料逐步降温并随之生成新的组织，这个阶段虽仍有电流通过，但由于接头处的接触电阻很小并不会使其升温.针对燃料棒包壳材料电阻焊工艺是否为固相焊连接方法，国内外学者提出了不同的看法.国内陈方泉等[27]对电阻焊温度场进行了探讨，通过ANSYS软件对温度场进行有限元模拟.结果发现，焊缝处最高温度为1 500 ℃，并未达到锆合金熔点，这使得接头晶粒组织细小，接头具有良好的力学性能.然而，韩国科学技术院的Na等[23, 28]通过模拟方法得出锆合金端塞与包壳管的最佳电阻焊接参数，此外，还通过试验证明了焊接接头是以熔化的方式形成连接.目前，更多的研究者认为燃料棒包壳材料电阻焊属于固相焊接方法.

图5 焊接电流与时间关系[28]Fig.5 Diagram of relationship between welding current and time[28]

荷兰代尔夫特理工大学的Kersten等[29]通过有限元软件模拟得出电阻镦粗对焊过程中的热分布，并通过试验验证了模拟结果.结果表明由于焊接压力的原因造成接头处热分布不均匀，焊缝内部温度低，两侧温度较高.

电阻焊中端塞和电极、包壳管和电极、端塞和包壳管的接触电阻是产生焊接热源的主要因素.其中，端塞与包壳管的接触电阻对接头成形过程有着重要影响，但是在焊接过程中，接触电阻随着压力、温度、连接过程的完成情况而发生变化，难以通过实验方法直接测得.波尔多大学的Doyen等[30]利用有限元模型研究了一种校准接触电阻的方法，并通过试验验证了该方法的可行性，研究还发现在端塞与管材的电阻焊中，由于参数不当造成的变形均出现在管材一侧.端塞与电极、包壳管与电极的接触电阻也对接头的形成有着重要的影响.巴黎-萨克雷大学的Olivier等[31]和Corpace等[32]对氧化物弥散强化钢材质的端塞和包壳管进行电阻焊试验，指出在包壳管与电极接触附近会出现一个高变形区；
高热输入量的焊接工艺会造成管材塌陷，塌陷的根本原因是包壳管与电极之间存在着较大的电流密度；
可以通过改变包壳管伸出长度来避免这种缺陷.对于燃料棒包壳材料电阻对焊过程中接触电阻的具体数值及随参数的变化规律还需要开展进一步的研究.

研究者通过试验明确了端塞与包壳管电阻焊的工艺流程、焊接参数及缺陷成因等，数值模拟大都关注于焊接过程温度场分布及演变过程，缺乏对焊接过程中金属流变、接头成型机理、显微组织演变及各焊接参数对接头服役性能影响的系统研究报道，难以对焊接工艺优化提供方向性指导.

2.3 其他焊接方法

中核北方核燃料元件公司的崔振波等[33]采用改良的小直径铈钨极TIG焊将锆合金端塞和包壳管焊在一起，并通过调整参数，重点讨论了在TIG焊时压塞预紧力、基值电流和峰值电流对焊缝质量的影响，得到了最佳参数，通过多组试验确定压塞预紧力为0.35～0.45 MPa、基值电流为25～35 A、峰值电流为65～75 A时焊接质量较好，适宜批量生产.TIG焊操作简便，但工艺参数窗口窄，并且得到的焊缝质量较差.中国核动力研究院的蒋帆[34]采用电子束焊对N36锆合金端塞与管材进行焊接，通过多种性能检测试验得出该焊缝满足反应堆使用要求的结论.目前的研究认为，电子束焊线能量高，易造成焊缝合金元素的蒸发，进而降低焊缝的耐腐蚀性能，所以为了避免接头性能变差，在采用电子束焊方法焊接包壳材料时应降低输入能量密度[35-37].激光焊接方法不需要真空室，比电子束焊接更高效，Boutarek等[38]对包壳材料激光焊工艺进行优化，探究了焊接接头的显微组织特征及力学性能，研究表明激光焊的接头质量满足核反应堆使用要求.俄罗斯学者Maxim等[39]通过多组对比试验，确定了Zr-0.1%Nb合金激光焊接的工艺参数，并讨论了在不同保护气流速下出现的几种类型的焊接缺陷.印度学者Satyanarayana等[40]建立了锆合金端塞与包壳管激光焊三维传热和流体流动模型，计算得到了激光焊过程中的温度分布及熔池几何形状，研究结果还发现熔池的最高温度取决于功率，而与焊接速度无关，熔池的几何形状受功率、焊接速度、熔池金属流动等因素影响.

钨极氩弧焊、激光焊、电子束焊都属于熔化焊，焊缝经历了升温、熔化、冶金反应、冷却等过程，焊缝金属形成过程发生了化学冶金和物理冶金反应，焊缝区的成分、组织与母材相比有明显的区别，而成分和组织的改变直接影响了接头的服役性能.激光焊和电子束焊与传统的弧焊方法相比，获得接头的热影响区小、服役性能优良，这2种焊接方法是除电阻焊外在燃料棒包壳材料连接中广泛使用的技术.

锆合金良好的力学性能在很大程度上取决于其α-Zr晶粒的尺寸，而焊接过程会对其原始组织产生较大影响.采用熔化焊接方法会造成金属熔化，容易产生气孔、夹渣、未熔合等焊接缺陷，并且熔化焊接方法热输入大，会造成接头晶粒粗大，影响接头性能.如采用电子束焊接方法得到的接头，热影响区比较宽，且接头区域晶粒粗大，晶粒尺寸在300 μm左右，远大于母材的原始晶粒尺寸(8 μm)[41-42].电阻对焊属于固相焊接，接头在电阻热作用下迅速达到塑性状态，形成原子间结合后快速冷却，所以电阻对焊热影响区窄、接头区域晶粒细小(20 μm)、第二相分布更加均匀，接头耐腐蚀性能和抗冲击载荷性能优异.然而，电阻对焊会造成接头处的一部分金属被挤出或者进入密封的包壳管内部，形成与包壳管厚度相当的内部和外部毛刺，这部分金属在工作载荷作用下容易产生应力集中，导致接头存在开裂的隐患，并且这部分金属在服役过程中最容易发生腐蚀，所以在电阻对焊后需要通过机械方法对毛刺金属进行打磨处理.

锆合金在不同的冷却速度下得到的组织是有差异的.在较快速度下冷却时焊缝处形成马氏体相，并且不会发生合金元素的明显偏析，快速加热和快速冷却的工艺条件还会使焊缝金属溶解氮的量减少，从而使焊件有良好的耐腐蚀性能；
在慢速度冷却条件下，焊缝处会形成魏氏组织，对接头性能造成不良影响[43-45].Zr-4合金进行电阻对焊时的冷却速率约在103 ℃/s，冷却速度快，焊缝及热影响区处为马氏体组织及细小的魏氏组织[46-47]，如图7所示.目前，对于锆合金电阻对焊的组织特征分析及焊接参数对组织影响的报道较少，如参数对晶粒尺寸、晶界取向差、相分布的影响等.锆合金电阻对焊后的组织对接头耐腐蚀能力及力学性能的影响机制仍需进一步研究.

图7 锆合金电阻对焊热影响区组织Fig.7 Microstructure of heat affected zone of zirconium alloy resistance butt welding

电阻对焊获得的接头在金相显微镜下可以观察到一条非常细的分界线，这条分界线就是端塞与包壳管的熔合线.一个性能优异接头的评价标准之一就是熔合线长度要大于包壳管的壁厚.目前的研究对于熔合线的形成机理尚不清楚.

Park等[28]在焊后金相组织中发现在晶粒内部存在黑色物质，通过检测表明该黑色物质为碳化锆相，析出的碳化锆对接头强度影响较小，而对应力腐蚀存在一定影响.研究者通过监测瞬时动态电阻、瞬时焊接压力、电极位移的方法对焊缝质量检测，通过一系列模拟试验，找到了适合监测焊缝质量的因素[48].

电阻对焊的接头没有明显的熔合区域，只形成了一条很细的熔合线.Na等[49]对电阻焊方法得到锆合金包壳材料连接件进行数值模拟和爆破试验，模拟结果表明接头处产生熔化的组织长度大于管壁厚，研究中还探讨工艺参数对接头成形和强度的影响规律.爆破试验结果发现断裂出现在包壳管母材处，而不是焊缝；
接头处显微硬度大于两侧母材的硬度；
较大的焊接电流和伸出长度都会提高强度，焊接压力对试验结果影响较小，电流和伸出长度对焊缝质量影响大.法国研究者Gaillac等[50]将电阻对焊过程的有限元模型与爆破试验模型相结合，用于模拟试验中的优质焊缝和劣质焊缝，以优化焊接质量和设计新的焊接结构.

电阻对焊获得的接头爆破强度和硬度要高于母材，锆合金母材的强化机制主要为细晶强化和第二相颗粒强化，然而，接头组织分析结果表明在焊缝和热影响区仅有少量的第二相颗粒存在.目前，对于焊后第二相颗粒的存在状态及焊接接头的强化机制仍需进一步研究.

1) 在锆合金燃料棒端塞与包壳管的焊接方法中，电阻对焊具有无可比拟的优势.多数学者认为锆合金电阻对焊属于固相焊接，接头处不会熔化，得到的组织晶粒细小、缺陷少、接头性能优异.目前，国内锆合金端塞与包壳管电阻对焊仍处于跟踪状态.

2) 国内外研究者通过有限元模拟和试验相结合，初步揭示锆合金端塞和包壳管电阻对焊的机理，得出电阻焊温度场和电流密度分布图，确定了焊接电流、包壳管伸出电极的长度、焊接压力这3个主要焊接参数的数值范围，并探究了各参数对焊接质量的影响.

3) 锆合金端塞与包壳管电阻对焊得到的接头性能优异，焊缝及热影响区为马氏体组织，焊缝处强度高于母材，接头拉伸试验时断裂出现在包壳管的母材上.

电阻对焊已经在锆合金端塞与包壳管焊接中得到推广，但研究还不系统、不全面，仍有一些问题有待研究：

1) 大部分科学研究都是对锆合金电阻对焊工艺参数的探讨，而对焊接接头显微组织研究很少；
对接头相组成、晶粒尺寸和形态、晶粒取向与接头力学性能之间的联系还需要进一步开展研究；
焊接参数对接头耐腐蚀性能的影响规律也尚不清楚.

2) 学者们对于锆合金包壳管与端塞电阻对焊是否为固相连接仍存在分歧，这可能是工艺参数、材料等原因造成的.对于这个问题学者们还需要通过试验或模拟仿真进一步探讨.

3) 端塞与包壳管的接触电阻对接头的成形具有重要影响，通过对接触电阻的分析可以更加深入地了解包壳材料电阻焊的连接机理.然而，通过试验方法获得接触电阻的数值比较困难，接触电阻在焊接过程中随工艺参数的变化趋势尚不清楚.

4) 对包壳管与端塞焊接接头性能检测方法比较单一，除破坏性检测方法外，还可以将恰当的无损检测方法应用到接头性能检测中，并制定出相应的评估标准.

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