[低温等离子体协同CuO/海泡石催化脱除NO]低温等离子消融术危害

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　　摘要：采用硝酸浸泡和硝酸铜改性海泡石并经高温煅烧，制得改性海泡石催化剂¬¬协同介质阻挡放电反应器产生的低温等离子体脱除NO。通过XRD分析发现海泡石原矿经硝酸洗涤可有效去除其中Mg以及其他以不同化合物形态出现的杂质，海泡石原矿经酸洗提纯、浸渍硝酸铜溶液、干燥、煅烧等工艺过程处理可在载体表面形成稳定的CuO物相，并且海泡石基本结构没有发生明显变化，证明海泡石结构稳定，是良好的催化剂载体。通过SEM测定表明酸洗可有效增加海泡石孔道截面和孔道数，增大其比表面积；并且活性组分均匀分布在催化剂表面及孔道中，在负载量适中时未发现较大聚集颗粒。证明改性海泡石催化剂协同低温等离子体对NO具有良好的脱除效果。
　　关键词：海泡石；脱除NO；低温等离子体；介质阻挡放电；催化剂
　　中图分类号：O643 文献标识码：A文章编号：1672-1098(2012)01-0001-06
　　收稿日期：2011-06-28
　　基金项目：国家自然科学基金资助项目(21076002)；2010年江苏省新型环保重点实验室开放课题资助项目（AE201002)
　　作者简介：陈明功(1966-)，男，安徽太和人，教授，博士，主要从事环境化工的研究和教学工作。
　　
　　NO Removal by Non-thermal Plasma Combined with CuO / Sepiolite Catalyst
　　CHEN Ming-gong1，LIAO Xia1，CUI Can1，CHEN Jing1，RONG Jun-feng1
　　YU Dong-xu1，YAN Ling-yan1，CHEN Ming-qiang1，HOU Gui-hua2，XU Ning2
　　
　　(1. School of Chemical Engineering，Anhui University of Science and Technology, Huainan Anhui 232001, China; 2. Key Laboratory for Advanced Technology in Environmental Protection of Jiangsu Province，Yancheng Institute of Technology, Yancheng Jiangsu 224051, China)
　　Abstract:Nitric acid soak and copper nitrate modified sepiolite calcined at high temperatures, the modified catalyst combined with DBD plasma reactor to remove NO. XRD analysis showed that sepiolite ore by nitric acid washing can effectively remove Mg and other forms appear in different compounds, sepiolite ore by acid washing and purifing, soading copper nitrate solution, drying, calcinations technologies process can form a stable CuO phase in the surface, and the basic structure of sepiolite did not change significantly, proof the structure of sepiolite stability and sepiolite is a good catalyst carrier. Determined by SEM showed that acid washing can make sepiolite the cross-section and the number of channel can effectively increase, increasing its surface area; and the active component distributed uniformly in the catalyst surface and pores, in the moderate load large aggregation particles are not discovered. The investigation proved the modified sepiolite catalyst combined with non-thermal plasma had the good ability to remove NO.
　　Key words:sepiolite；NO removal; non-thermal plasma；dielectric barrier discharge；catalyst
　　
　　低温等离子体能够产生大量自由电子、离子、活性自由基和多种激发态自由粒子，具有较高活性能量提高化学反应速率；介质阻挡放电可产生低温等离子体，其结构形式一般有线-筒式、线-板式、板-板式［1-3］，研究证明介质阻挡放电协同催化剂可有效净化汽车尾气［4-5］。在汽车尾气净化过程中NO氧化成NO2是控制反应速率的瓶颈，因为该步反应速率较慢［6］。汽车尾气中NOx相对浓度不高(200~300×10-6)，要求催化剂具有良好吸附和储存性能，同时还具有良好反应活性和选择性［7-8］。目前研究较多的催化剂是以γ-Al2O3、TiO2、分子筛等为载体，但该类载体催化剂价格较高，且在高温时易与金属活性组分(Me)形成尖晶石结构使催化剂失活［9-10］。
　　海泡石是天然纤维状含水镁硅酸盐黏土矿，大量细长针状纤维聚集成束状体杂乱交织在一起形成无规则纤维网络；在其结构单元中硅氧四面体与镁氧八面体相互交替，形成层状和链状结构，具有良好及吸附和催化性能［11-13］。用海泡石替代γ-Al2O3作为催化剂前驱体具有很多优点，不仅比表面积高具有优良吸附性能，而且具有类分子筛特性，当引入其他金属氧化物活性点时具有良好催化性能；同时价格低廉，具有良好热稳定性，以及无毒、无污染、耐油、耐碱、耐腐蚀、附着力强、不易裂缝等优点［14-16］。本研究以海泡石为前驱体以及CuO为活性组分制作催化剂并协同低温等离子体催化脱除NO。催化剂制作工艺采用酸洗、浸渍、煅烧等过程；采用XRD、SEM等方法对改性海泡石催化剂进行表征。采用一段线-筒式介质阻挡放电反应器评价催化剂性能，固体催化剂颗粒装填在线筒之间并兼具阻挡放电介质功能，该结构反应器不仅可提高等离子体能量利用效率，同时结构简单、使用方便［17］。
　　 1 实验部分
　　 1.1 催化剂制备
　　 1) 试剂与实验设备。试剂：海泡石原矿粉(河南磊宝海泡石公司，280目，工业级)、硝酸(安徽淮化集团，AR级)、硝酸铜 (汕头市西陇化工厂，AR级)、空气钢瓶、NO／N2钢瓶(NO含量2 011×10-6，其余为N2)。主要设备：汽车尾气在线分析仪(广东佛山分析仪表厂，FGA-4100；NO测量范围：0～4 000×10-6)；电热恒温鼓风干燥箱(型号DHG-9240)；扫描电镜(SEM，日本岛津公司，KYKY-EM3200)、X射线衍射仪(XRD，北京普析通用有限公司生产XD-3型多晶X射线粉末衍射仪)、马弗炉、气体质量流量计；变压器、功率表、高压电源JNB-208B、高压探头、数字式示波器等。介质阻挡放电催化反应器(自制)：反应器由内径27mm、壁厚2mm、长度120mm硼硅酸耐热玻璃管制成，玻璃管外壁粘贴长度60mm厚度0.6mm铝膜为阴极，玻璃管中央安装外径8mm铝棒为阳极；固体催化剂装填在铝棒和铝膜间玻璃管内，两端用硅橡胶塞密封［18］。

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