X光强度关联衍射成像技术研究进展

谈志杰,杨海瑞,2,3,喻虹,2,3,韩申生,2,3∗

(1中国科学院上海光学精密机械研究所量子光学重点实验室,上海 201800;2中国科学院大学杭州高等研究院,浙江 杭州 310024;3中国科学院大学,北京 100049)

量子纠缠是指两个微观粒子之间存在的某种特殊的纠缠关系,无论距离多么遥远,它们之间的关系都保持不变,所以爱因斯坦称之为“幽灵般的超距作用”。1995年,Pittman等[1]利用纠缠光源成功实现了量子关联成像。与传统成像系统不同,关联成像包括两条光路,分别为参考臂和探测臂,物体仅在探测臂,其光强信号被没有空间分辨能力的探测器接收,却能够在自由传播的参考臂获得物体的信息,因此又被称为“鬼”成像(GI)。起初,关联成像被认为是一种量子效应,然而2002年Bennik等[2]使用经典光源对关联成像进行了模拟,此后,经典热光源关联成像得到了大量的理论证明及实验演示[3−5]。相比于纠缠光源,经典光源(特别是赝热光源[6,7])更容易获得,其为关联成像的应用降低了门槛。随后,关联成像成为科学研究的热点,并迅速推广到遥感、光谱相机、超分辨成像、全天候成像及非相干成像等众多科研领域[4,8−13]。

不同于实空间成像,衍射成像是一种通过获得样品傅里叶衍射谱并经相位恢复等方法重构得到物体实空间分布信息的成像技术。相比于实空间成像,衍射成像的分辨率可以突破探测器像素尺寸的限制,仅受限于波长,因此在高分辨显微成像、X光成像等领域具有广阔的应用前景,引起了国内外研究者的广泛关注。近几十年衍射成像技术发展迅速,其中极具代表性的是X光相干衍射成像(CDI)技术[14,15],其能够实现对非晶态样品的纳米级高分辨成像[16,17]。在关联成像中,将物体放置在探测臂,采用点探测器接收样品后某一点的强度信息,通过关联运算同样可以获得样品的傅里叶信息[18,19],该方法被称作强度关联衍射、鬼衍射(GD)或者傅里叶变换关联成像(FGI)。强度关联衍射成像具备衍射成像高分辨的同时,还具备关联成像的优势,比如物像分离、非相干成像等。2004年,Cheng等[20]提出了X光无透镜FGI,并进行了相关的理论推导,为X光成像提供了新的思路。随后很快进行了可见光的实验演示[21],2016年Yu等[22]完成了X光的原理演示实验。此后关联衍射的优势逐渐展现,近年来发展迅速。

关联衍射成像是一种所见非所得的成像方法,需要从杂乱无章的散斑场中提取出物体信息,属于计算成像[23,24]的范畴。图像重构的方法直接影响最后的成像质量,从最早的关联算法,到之后的压缩感知算法[25,26],再到近年来的深度学习重构算法[27−29],散斑数据的解耦能力逐渐加强,图像质量也随之提高,同时也进一步提高了关联衍射成像的准确性和实用性。

本文介绍了近年来关联衍射成像领域的一些主要研究成果及进展。首先介绍了赝热X光强度关联衍射成像的最新进展,包括赝热X光FGI实验演示、非局域调制FGI以及一些图像重构的新算法；
随后介绍近年来强度关联衍射成像领域的一些新方法,这些方法具有一定的启发意义及现实意义;最后讨论关联衍射成像的不足并对其未来的应用进行展望。

1.1强度关联衍射成像原理及关键技术

强度关联衍射成像的原理图如图1所示。波长为λ的空间完全非相干光经过分光器分成两束。一束为探测光,传播距离d1后通过样品,然后传播距离d2,由点探测器Dt探测得到探测光强分布It;另一束为参考光,传播距离d=d1+d2,由面阵探测器Dr探测得到参考光强分布Ir。经过多次测量,计算探测光与参考光光强涨落的关联,可以得到

图1 强度关联衍射成像原理图[20]Fig.1 Schematic diagram of Fourier-transform ghost imaging[20]

可见通过关联运算可以得到物体的傅里叶衍射谱,其理论分辨率仅受限于波长。

从以上原理可以看出,在强度关联衍射成像中需要使用空间完全非相干光,即真热光源,然而真热光源相干时间极短,在实际应用中面临许多困难。目前,关联成像中大多采用的是赝热光源,在可见光波段,赝热光源[6,7]通常使用相干光辐照旋转毛玻璃获得。而在X光波段,赝热光源的产生是一项关键技术。同时,强度关联衍射成像需要两条光路进行关联运算,在可见光波段可以直接采用分束器进行分束,而在X光波段缺少相应的器件,如何实现参考光束与探测光束的分离也是一项关键技术。最后,由于强度关联衍射成像是一种所见非所得的成像方式,待测目标的实空间分布信息需要用算法进行重构,所以重构算法同样也是一项关键技术。

1.2赝热光强度关联衍射成像方法

为了验证X光强度关联衍射成像理论的正确性,2016年,Yu等[22]利用X光赝热源进行了强度关联衍射成像实验演示,实验原理如图2(a)所示。该研究小组采用X光辐照金膜加工的随机二值孔屏[30]获得赝热X光光源,同时提出了虚拟分光方案,即只使用空间非相干的赝热光源和一个固定的面探测器,在相干时间内利用电控装置控制物体移入和移出光路来完成探测信号和参考信号的测量。该实验采用上海同步辐射光源(SSRF),波长为0.1 nm,通过关联衍射成像成功恢复出了制备在Si3N4衬底上厚度为2.2µm的五个金膜狭缝,狭缝间距和宽度分别为3µm和1µm,如图2(b)、(c)所示。为了提高图像质量,物体重建过程中采用稀疏约束的重构算法[31]来降低采样率要求。该实验完成了傅里叶空间的X光关联成像原理演示,获得了非晶态物体的傅里叶谱,并通过物体的傅里叶谱成功重建了物体的实空间分布信息。这种成像方法的极限分辨率理论上仅受限于X光波长,因此与相干衍射成像类似,有可能获得比实空间成像更高的空间分辨能力。同时,该方法能够获取物体的相位信息,这对于弱吸收的生物物体成像具有重要意义。

图2 (a)赝热X光傅里叶变换关联成像方案;(b)重构物体透射率的振幅分布;(c)重构物体透射率的相位分布[22]Fig.2(a)Experimental setup for X-ray FGI using a pseudothermal X-ray source;(b)Reconstructed amplitude distribution of the sample’s transmittance;(c)Reconstructed phase distribution of the sample’s transmittance[22]

在传统的强度关联成像系统中,参考臂不放置物体,参考光束自由传播并被探测器接收。为了充分利用闲置的参考臂,可以在参考臂放置调制屏对光场进行调制,从而提高重构图像质量。图3给出了非局域调制强度关联衍射成像原理示意图,调制屏(Mask)放置在与物体相同的纵向距离上,通过关联运算可以得到物体调制后的傅里叶衍射谱[32]。同时该研究小组开发了基于非局域调制的相位恢复算法,仅通过3次随机的调制就可以完美恢复出物体的实空间信息。早前,已有文献研究使用调制提高相位恢复图像质量的方法,如用PhaseLift等算法[33−35]提升物体维度,将相位恢复从非凸病态的问题转化成了凸优化问题;又如TWF等算法[36−38],通过随机测量获得较好的相位初值,再通过Wirtinger flow方法进行梯度下降求解。然而这些方法都需要对物体进行在线调制[39,40],非局域调制的主要优势在于利用了关联成像物像分离的特点,在X光成像中能够有效降低物体的辐射剂量,具有一定的现实意义。然而目前该方法仍然受限于调制屏的加工工艺。

图3 非局域调制傅里叶变换关联成像原理示意图[32]Fig.3 Schematic diagram of non-locally coded Fourier-transform ghost imaging(FGI)[32]

X光强度关联衍射成像在实际应用中由于受限于较低的光通量,成像的信噪比低,重构图像质量差。针对这个问题,Chen等[41]提出用超瑞利散斑场实现强度关联衍射成像,用带精英策略的非支配排序遗传算法优化设计适用于X光实验的二元调制屏,将散斑场对比度及局部对比度之差作为目标函数,得到高对比度的X光超瑞利散斑场。将样品放入产生X光超瑞利散斑场的光路中进行关联成像,得到样品的傅里叶谱。该方法能够提高图像可见度,从而在低信噪比条件下提高重构图像的质量。

1.3赝热光强度关联衍射成像图像重构

在强度关联衍射成像中,物体的实空间分布信息是通过算法重构的,近年来涌现了许多图像重构的新方法。2018年,Zhu等[26]借鉴光场时间维度关联向空间维度关联转换的思想[42],基于空间上多点信号复用,提出了一种可提高强度关联衍射成像采样效率和成像速度的重构方法。他们通过理论推导建立了适用于强度关联衍射成像的压缩感知方程[25,42−45],并采用正交匹配追踪(OMP)[46−48]与混合输入输出算法(HIO)[32,49]求解出物体的傅里叶频谱与重构像。实验中采用字母“GI”形成的二维图案作为样品,样品尺寸为1.42 mm×1.42 mm,采样次数为1200,复用点数为100,得到的重构傅里叶频谱与重构像如图4(a)、(c)所示。实验结果表明,与现有方法相比,空间多点复用方法的傅里叶频谱与重构像具有良好的可见性与信噪比。同时,此重构方法具备降低X光强度关联衍射成像技术中物体辐射损伤的能力,并且可大大降低测量采样时间,提供高速成像思路。空间多点复用的方法同时探测探测臂上多个空间位置的光强信息,需要采用面阵探测器取代传统的点探测器。

图4 不同重构方法的傅里叶频谱与重构像。(a)空间复用100点得到的傅里叶频谱;(b)单点重构得到的傅里叶频谱;(c)结果(a)对应的重构像;(d)结果(b)对应的重构像[26]Fig.4 Fourier spectra and recovered objects of different reconstruction methods.(a)Fourier spectrum retrieved with spatial multiplexing reconstruction of 100 points;(b)Fourier spectrum retrieved with standard single point reconstruction;(c)Object recovered from(a);(d)Object recovered from(b)[26]

作为一种新兴的机器学习框架,深度学习在诸多领域都表现出了令人称赞的能力,对于计算成像这类病态欠定问题具有良好的处理能力,已经广泛应用于压缩感知成像[50]、散射成像[51−53]、超分辨成像[54,55]及显微成像[56,57]等多个领域。对于强度关联衍射成像,2020年,Zhu等[58]受变分自编码器(VAE)[59−62]的启发,利用端到端的网络策略构建了适用于动态照明模式的具有强大生成能力的Y-Net网络。训练中的模拟散斑只需要保持同实验散斑一致的统计特性,并不需要模拟散斑空间强度分布与实验散斑相同,极大地解决了深度学习中训练数据的获取问题。他们的实验装置与网络数据流如图5(a)、(b)所示。实验中采用镂空的数字作为样本,物体的大小为1 mm×1 mm,在不同次动态照明情况下仍然能够重构恢复出物体的实空间分布。这样的Y-net网络仅需对物体进行单次的动态照明,使强度关联衍射成像过程变得更加高效,并为快速高分辨X光强度关联衍射成像提供了可能。

图5 动态照明强度关联衍射成像的深度学习重构示意图。(a)强度关联衍射成像示意图;(b)网络数据流[58]Fig.5 Schematic diagram of dynamic illuminated intensity correlation diffusion imaging.(a)Optical setup of a intensity correlation diffusion imaging system;(b)Data flow illustration of the network[58]

在图像重构的理论研究方面,2021年,Hu等[63]通过分析强度关联衍射成像探测光路的光强分布,研究了光强信号Fisher信息量[64,65]的变换规律,发现其与探测光路光强强度涨落成正相关。并根据条件平均理论,将散斑正图像与负图像相减求得傅里叶频谱,如图6(a)所示。此工作为编码优化提供了基于信息理论的思路,为X光强度关联衍射成像提供了定量描述的理论框架,为性能定向分析与系统优化提供了理论支撑。

图6 (a)由条件平均方法得到的傅里叶频谱;(b)强度关联方法得到的傅里叶频谱[63]Fig.6(a)Fourier spectrum via conditional averaging;(b)Fourier spectrum via intensity correlation[63]

在算法方面,从传统的相位恢复方法到多点复用方法再到深度学习方法,重构速度越来越快,重构精度越来越高。但是深度学习方法的网络参数需要由庞大的数据集训练确定,训练时间长,且对图形处理单元的显存、流处理器数量、Tensor-core等要求较高。在理论方面,从传统的Shannon信息论扩展到Fisher信息理论,使得图像重构的理论更加丰富,更有利于发展更高效精确的重构算法。

2.1高阶X光强度关联衍射成像

2017年,Schneider等[66]从多光子干涉的角度出发[67−69],提出了一种基于自由电子激光(FEL)[70,71]实现X光关联衍射成像的方法,通过计算高阶关联获得物体的傅里叶信息并进行图像重构。该实验在FLASH装置的PG2线站完成,实验装置图如图7(a)所示,使用的自由电子激光设置为10 Hz的脉冲模式,通过单色仪后中心波长为13.2 nm。在实验中,采用200 nm的二氧化硅颗粒作为散射介质,得到赝热X光光源,所使用的样品为正六边形排列的六个方孔,模拟苯环结构,如图7(c)所示。探测器距离物体距离为275 mm,用以记录光强分布,面阵大小为2048 pixel×2048 pixel,像素大小为13.5µm×13.5µm,探测器记录不同位置的光强信息I(rm),高阶空间关联函数可表示为

图7(b)展示了计算高阶关联函数所得到的图像,算法重建后得到物体的空间分布如图7(d)所示。该方案能够获得超越Abbe极限的高分辨率图像,可以同时获取物体的物质结构和动力学信息。由于采用的是高阶相干性,在一阶相干性遭受到破坏的情况下仍然能够获得较好的图像结果,展示了非相干成像的重要优势。该方法主要利用光场的高阶相干性,计算得到的衍射谱可见度较高,能够提高图像重构质量。同时该方法获得的是特定的衍射峰信息,需要样品具备一定的空间结构信息。

图7 (a)自由电子激光量子成像实验原理图;(b)10800帧散斑图得到g(4);(c)物体扫描电镜显微结果;(d)重构出的物体图像[66]Fig.7(a)Experimental setup for quantum imaging with light from a free-electron laser;(b)10800 single-shot speckle patterns are processed to obtain g(4);(c)Scanning electron microscopy image of the hole mask;(d)Image of the hole mask reconstructed after evaluating[66]

2.2纠缠X光强度关联衍射成像

2017年,Shih小组提出了一种基于纠缠光子的双色双光子关联衍射技术[72],进一步探索了纠缠光源在强度关联衍射成像中的优势,如图8所示。该技术利用X光自发参量下转换(PDC)[73−75]获得纠缠双光子,即一个X光光子和一个光学光子,波长分别为λx和λo。其中X光光子直接被面阵光子计数探测器接收,光学光子通过物体再被单像素探测器接收。该研究小组通过理论和模拟分析展望了该技术在X光自由电子激光上的应用前景,并声称可以对晶体和单分子实现原子级分辨率。该方法的主要特点在于利用非线性晶体产生可见光与X光的纠缠双光子对,用可见光照射样品能够有效避免样品受到辐射损伤,还能够获得X光衍射成像的高分辨率。同时,由于样品与可见光发生相互作用,该方法只能适用于对可见光透明的样品。

图8 纠缠光子的双色双光子关联衍射技术[72]Fig.8 Layout for two-color two-photon ghost diffraction using entangled photon pairs[72]

2.3关联衍射全息显微

2020年,Vinu等[76]将关联衍射与全息[77,78]结合,在传统关联衍射的基础上引入随机参考光场uR(r),提出了关联衍射全息显微,其原理图如图9所示,引入随机参考光场之后,探测臂和参考臂光场分别变成

图9 (a)Hanbury Brown-Twiss原理示意图;(b)传统关联衍射原理示意图;(c)关联衍射全息显微原理示意图[76]Fig.9(a)Schematic diagram of Hanbury Brown-Twiss;(b)Schematic diagram of classical ghost diffraction;(c)Schematic diagram of ghost diffraction holography[76]

通过计算两臂光场涨落的关联,可以得到

由此可见,通过引入参考光场可以获得全息图,对全息图进行图像重构可以同时恢复出物体的振幅和相位信息。为了验证该方案,该研究小组进行了实验验证,采用632 nm的He-Ne激光器作为光源,用两块毛玻璃分别生成赝热光源与随机参考光场,并使用偏振分束器实现了关联衍射中探测臂与参考臂的分离。同时可以在关联衍射的探测臂和参考臂放置显微镜以进一步提高分辨率,极限分辨率为3.9µm。该方案具有一定的启发性,为关联衍射拓宽了思路,有望推广到显微成像、断层扫描成像等众多领域中。

强度关联衍射成像是一种全新的衍射成像技术,其采用强度关联获取样品的衍射谱信息,在具备关联成像独特优势的同时,能够获得更高的成像分辨率,在显微成像上具有重要的应用前景。目前,强度关联衍射成像在实际应用中仍然存在一些问题。首先是时间采样的问题,强度关联成像需要大量的时间采样,这限制了强度关联衍射成像的应用,特别是在X光自由电子激光上的应用;其次是散斑场的获取,目前采用的光源均为赝热光源,其在可见光波段采用激光照射毛玻璃很容易获得,而在X光波段,受限于器件的加工工艺,很难获得较好的散斑场;此外,由于关联衍射成像的图像是通过算法得到的,成像质量受限于重构算法,在实际应用场景中,算法仍有较大的改进空间。

尽管强度关联衍射成像目前存在以上问题,但其仍然具备不可替代的优势。首先是其物像分离的特点,可以实现非局域调制,将调制屏与样品分离,可以有效降低样品所受到的辐射,在X光成像中具有重要的现实意义。同时,由于辐照样品的是散斑场,可以对散斑场进行一些调制,得到更好的成像效果。在可见光实空间关联成像中,已经引入了傅里叶编码[79,80]、哈达玛(Hadamard)编码[81]等编码方式,具有更高的可控性,成像质量更高。传统的衍射成像需要相位恢复过程,相位恢复问题是病态问题,存在多解的情况,降低了图像重构质量。而强度关联衍射成像引入散斑场信息,改变了图像重构的方式,在一定程度上能够避免多解的问题。最后,强度关联衍射成像可以实现非相干成像,这为电子、中子等费米子高分辨成像提供了可能。由于其突出的优势,强度关联衍射成像未来有望应用于生物医学、材料科学等众多领域。

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